【摘 要】
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电极材料的选择对超级电容器的性能具有决定性影响。贵金属IrO2导电性好,价态丰富,可通过自身的氧化还原反应实现能量存储,是优秀的电容储能电极材料。Co3O4的成本较低,电化学活性高,理论比电容可达3560 F/g。IrO2与Co3O4具有良好的协同作用,目前有关IrO2与Co3O4复合的氧化物涂层电极材料的报导较少。本文采用热分解法制备IrO2-Co3O4/Ti、IrO2-Co3O4-G/Ti、I
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电极材料的选择对超级电容器的性能具有决定性影响。贵金属IrO2导电性好,价态丰富,可通过自身的氧化还原反应实现能量存储,是优秀的电容储能电极材料。Co3O4的成本较低,电化学活性高,理论比电容可达3560 F/g。IrO2与Co3O4具有良好的协同作用,目前有关IrO2与Co3O4复合的氧化物涂层电极材料的报导较少。本文采用热分解法制备IrO2-Co3O4/Ti、IrO2-Co3O4-G/Ti、IrO2-Co3O4-CNTs/Ti新型复合材料,采用SEM、TEM、XRD、BET、XPS、Raman、循环伏安、恒流充放电和交流阻抗等测试手段分析退火温度和成分变化对IrO2-Co3O4/Ti氧化物电极涂层的微观组织结构和电化学性能的影响。采入第一性原理,初步计算和分析氧化物的电子结构,详细研究电子结构与电化学性能之间的关系。主要结果如下:（1）退火温度对70%IrO2-30%Co3O4/Ti电极的结构和电容性能有显著影响。随制备温度升高,涂层结构逐渐由非晶态转变为晶态结构,电容先增大后减小,IrO2的临界晶化温度约为330-350℃。350℃制备的电极拥有最大的比电容588.6F/g;其经20000圈充放电循环后,电荷保持率仍有96%,说明该电极拥有优异的循环稳定性。（2）成分对IrO2-Co3O4/Ti电极的组织结构与电化学性能有显著影响。随着Co含量增加,电极的组织形貌由“龟裂”状转变为棒状结构;Co3O4与IrO2相互抑制晶化,50%IrO2-50%Co3O4/Ti电极的“晶态/非晶态”相结构最明显;Co3O4的加入可增大涂层的比表面积,IrO2-Co3O4/Ti电极的电容值随着Co含量的增多呈先增大后减小的变化趋势。50%IrO2-50%Co3O4/Ti电极电容值达到979.6 F/g。（3）第一性原理计算结果表明,复合氧化物涂层中Co含量增多,涂层导电性下降。50%IrO2-50%Co3O4能带结构仍为导体结构。Co含量超过50%,复合氧化物体系的态密度逐渐向高能级移动,产生禁带。结合电化学结果表明,50%IrO2-50%Co3O4/Ti电极达到电子导电/质子传导的平衡,呈现最佳的电化学性能。（4）IrO2-Co3O4-G/Ti、IrO2-Co3O4-CNTs/Ti新型复合材料随碳材料的添加复合涂层的比表面积和总孔体积增加。IrO2-Co3O4-G/Ti电极具有更大的比表面积,更小的传荷电阻,更高的电荷保持率（达到95%以上）,比电容最大,达到1066.6F/g。
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