【摘 要】
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微生物燃料电池是一种利用微生物作为生物催化剂将可溶有机物转化为电能的新型环保装置。而阴极氧还原反应（ORR）效率低、导致微生物燃料电池的功率密度低,限制了其实际应用。贵金属,如铂和铂基催化剂,是ORR的有效催化剂。然而,这些贵金属材料的稀缺性和稳定性较差,规模化应用受限。因此,非贵金属ORR催化剂是研究热点。本文以叶片结构金属有机框架为模板剂,廉价、过渡金属Co、Zn和Mn为活性组分,制备了Co3
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微生物燃料电池是一种利用微生物作为生物催化剂将可溶有机物转化为电能的新型环保装置。而阴极氧还原反应（ORR）效率低、导致微生物燃料电池的功率密度低,限制了其实际应用。贵金属,如铂和铂基催化剂,是ORR的有效催化剂。然而,这些贵金属材料的稀缺性和稳定性较差,规模化应用受限。因此,非贵金属ORR催化剂是研究热点。本文以叶片结构金属有机框架为模板剂,廉价、过渡金属Co、Zn和Mn为活性组分,制备了Co3O4-ZIF/Zn-T-X（T为焙烧温度,oC）和Co3O4-ZIF/Zn-Mn O2-X（X代表加入的高锰酸钾质量）)催化剂。采用XRD、XPS、BET、TEM、TG和SEM等手段对催化剂进行表征,利用CV、LSV和EIS进行电化学测试。在单室MFC中,研究了焙烧温度、Co加入量和高锰酸钾加入量对催化剂微生物燃料电池产电性能的影响,得到如下结果:（1）以双金属叶片结构的Co-ZIF/Zn-67模板剂,制备了Co3O4-ZIF/Zn-T-X微生物燃料电池ORR催化剂。在Co3O4-ZIF/Zn-T-3催化剂中,在400 oC下焙烧的Co3O4-ZIF/Zn-400-3催化剂表现出最好的ORR性能,起始电位为0.082 V,功率密度为656.9 m W/m~2。ORR活性接近商用Pt/C催化剂,而其稳定性远远优于商用Pt/C催化剂;（2）不同Co量的催化剂中Co3O4-ZIF/Zn-400-2催化剂的吡啶氮含量最高,具有丰富的N-C活性位点和更均匀分散的活性Co3O4颗粒,具有最好的ORR性能,其最高输出电压为0.52 V,与商用Pt/C（0.58 V）的输出电压相当;（3）将Mn O2负载在Co3O4-ZIF/Zn-400-2上制备了Co3O4-ZIF/Zn-Mn O2-X催化剂。发现催化剂中Co和Zn分别以Co3O4和Zn O的形式存在,引入的Mn元素以α-Mn O2的形式存在;（4）在Co3O4-ZIF/Zn-Mn O2-X催化剂中,Co3O4-ZIF/Zn-Mn O2-2的ORR活性最好,与未负载Mn O2的Co3O4-ZIF/Zn-400-2催化剂相比（0.52 V）,输出电压提高0.09 V;（5）Co3O4-ZIF/Zn-Mn O2-2的起始电位为0.12 V,接近商业Pt/C的起始电位（0.14 V）、极限电流密度为-6.97 m A/cm~2,明显高于商业Pt/C的极限电流密度（-5.31 m A/cm~2）,电荷转移内阻为8.7?,小于Pt/C（11.7?）。催化剂应用于MFC时,最大功率密度为883.3 m W/m~2,优于商用Pt/C催化剂的最大功率密度（848.1 m W/m~2）。
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