【摘 要】
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化石能源的过度开发和利用,导致能源危机和环境污染问题越来越严重,开发诸如燃料电池与金属空气电池等电化学能源转换装置有望解决这些难题。然而缓慢的阴极动力学反应过程限制了电化学能源转换装置的快速发展,因此需要开发高性能电催化剂来加速阴极反应进程。目前最常用的电催化剂多为贵金属基材料,其成本较高、原料来源稀缺,不适合大规模应用,迫切需要开发一种低成本的非贵金属基电催化剂。介孔碳基材料不仅成本低廉,且具有
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化石能源的过度开发和利用,导致能源危机和环境污染问题越来越严重,开发诸如燃料电池与金属空气电池等电化学能源转换装置有望解决这些难题。然而缓慢的阴极动力学反应过程限制了电化学能源转换装置的快速发展,因此需要开发高性能电催化剂来加速阴极反应进程。目前最常用的电催化剂多为贵金属基材料,其成本较高、原料来源稀缺,不适合大规模应用,迫切需要开发一种低成本的非贵金属基电催化剂。介孔碳基材料不仅成本低廉,且具有比表面积大、孔隙率高、电子传递和传质速度快、耐腐蚀等特性,在电催化领域具有潜在的应用前景。本文从介孔碳基电催化剂的纳米结构设计(孔结构和维度)和组成成分(金属和非金属杂原子掺杂)入手,制备出零维中空介孔碳纳米球和一维介孔碳纳米纤维,通过杂原子掺杂对其进行改性,并测试催化剂的电催化性能。具体内容如下:(1)采用溶剂热法制备具有核壳结构的Zn O@Zn/Co-ZIF前驱体,然后利用碳与Zn O模板之间的碳热反应制备钴氮共掺杂中空介孔碳纳米球(Co/CNB)。采用此策略所合成的Co/CNB纳米球具有超薄的碳壳(5-10 nm)、大的比表面积(730 m~2g-1)和介孔孔径(16 nm)、小粒径的Co纳米颗粒(8 nm)以及丰富的Co-Nx活性位点,在碱性(半波电位0.83 V vs.RHE)和强酸性(半波电位0.68 V vs.RHE)电解质中表现出优异的氧还原(ORR)催化性能。(2)基于静电纺丝技术以酚醛树脂(Resol)作为碳源,聚环氧乙烷-b-聚苯乙烯(PEO-b-PS)作为软模板,聚苯乙烯(PS)作为纺丝助剂,制备出一维介孔碳纳米纤维(MCNF)。探索了各合成参数(溶剂比例和投料质量)对纤维形貌结构的影响。该材料具有大的比表面积(644 m~2g-1)和均匀的介孔孔径(13.4 nm),在碱性介质中表现出良好的ORR催化性能,半波电位约为0.75 V(vs.RHE)。(3)以无杂原子掺杂的介孔碳纳米纤维MCNF为原料,通过氮气气氛下热解硫脲的方法制备了氮硫共掺杂介孔碳纳米纤维(NS/MCNF)。探索了热解温度(T=800℃、900℃和1000℃)对纤维形貌结构和ORR性能的影响。该纤维材料的比表面积可达833m~2 g-1,孔径尺寸约为13.3 nm,同时具有丰富的N和S活性组分,在碱性介质中表现出良好的ORR催化活性,半波电位约0.84 V(vs.RHE),且具有良好的甲醇耐受性和长期稳定性。
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