基于光催化活性的石墨烯/锌铁氧体/聚苯胺复合物的制备和应用

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半导体粒子具有特殊的能带结构,即由满电子的价带和空的导带构成。当受到大于带隙能的光辐射时,电子由价带激发至导带,形成光生电子-空穴对。电子和空穴分别从半导体的内部向表面迁移,光生电子还原电子受体,而光生空穴则可以和给电子体结合,产生具有强氧化性的活性氧物种(ROS),ROS可以与大多数有机物发生链式自由基反应,从而达到氧化分解有机物的目的。利用这种光催化的原理,可以将该半导体材料用作为光催化剂和光催化抗菌剂,应用在处理废水和杀菌领域。锌铁氧体是具有代表性的尖晶石型铁氧体之一,光吸收范围广,已成为一种新型的半导体光催化剂。但由于其密度大,电子-空穴对易于复合,限制了其在光催化领域的应用。石墨烯作为碳家族中的二维结构材料,自发现以来备受科研工作者的关注,其较大的比表面积和独特的层状结构使石墨烯具有很强的吸附能力;且它也可以作为光生电子的受体,促进光生电子-空穴对分离。聚苯胺在一定光强照射下会出现附加的光生电子-空穴对,还可以稳定光生电子和空穴,有助于提高光催化降解有机物和光催化抗菌的效率。综合考虑石墨烯、锌铁氧体和聚苯胺优良的性能,本论文设计和制备了石墨烯/锌铁氧体二元和石墨烯/锌铁氧体/聚苯胺三元复合物,并对它们光催化降解有机污染物和光催化抗菌的性能进行了较深入的研究。基于该选题,本论文的具体研究内容如下:(1)采用氧化还原法制备石墨烯,并以石墨烯为基底,通过化学共沉淀法制备石墨烯与锌铁氧体质量比(mG/Z)不同的石墨烯/锌铁氧体二元复合物,用现代测试技术表征了二元复合物的微结构和形貌,证实了复合物的组分间存在某些相互作用。在紫外照射下,以罗丹明B(RhB)为模拟的有机污染物,研究了样品对RhB的光催化降解性能。其中,mG/Z = 0.4的样品在酸性环境下对RhB的光催化效果最好,并有较好的重复使用性能。(2)以mG/Z = 0.4的石墨烯/锌铁氧体二元复合物为基材,通过原位聚合法在该二元复合物表面包覆聚苯胺,制备出不同聚苯胺与二元复合物质量比(mp/GZ)的石墨烯/锌铁氧体/聚苯胺三元复合物。用现代测试技术证实了三元复合物的微结构和形貌,证实了三元复合物的组分间存在一定程度的相互作用。光催化实验表明,mP/GZ = 0.6的三元复合物对酸性RhB溶液的光催化效果最好,且优于二元复合物,并有很好的重复使用性能。(3)以上述二元和三元复合物为抗菌剂,研究样品对大肠杆菌、金黄色葡萄球菌和白色念珠菌的抗菌性能。抗菌实验结果表明,抗菌活性受复合物中组分比例和菌种的影响。其中,同系列复合物中mG/Z = 0.4的二元复合物和mP/GZ = 0.6的三元复合物对三种菌株的抗菌效果最好,且三元复合物的抗菌效果明显优于二元复合物;此外不同复合物均对白色念珠菌的抗菌效果好于其它菌种。(4)对二元和三元复合物的光催化降解和光催化抗菌机理也做了详细的研究,其实质都是样品在光照下产生的ROS起作用。
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