CO2排放量逐年增加导致全球变暖,CO2的化学转化引起了各界人士的关注。目前关于CO2加氢直接合成乙酸的研究较少,并且CO2合成乙酸有着良好的经济效益。本课题组前期制备了 Cu-Co基CO2加氢催化剂,并对其合成乙酸的性能进行了研究。结果表明,Cu-Co基催化剂对CO2加氢反应有着良好的催化活性,但是存在含氧化合物生成速率低和选择性低的问题;将水蒸气引入反应体系,可促进乙酸的脱附,有利于反应向生成乙酸的方向移动。本文是在前期研究的基础上,以Cu、Co为活性组分,分别选用TiO2、SiO2和Al2O3为载体制备了催化剂,考察了载体、活性金属浸渍顺序以及活性金属负载量对CO2加氢合成乙酸性能的影响,并筛选出最优反应工艺条件,应用XRD、NH3-TPD、H2-TPR表征手段对催化剂反应前后的变化进行了分析。主要研究结果如下:1.水蒸气的引入有利于乙酸的生成,并能在一定程度上抑制甲醇和C1-C3烃类的生成。但丙酮和乙醇的生成与水无关。2.CO2加氢直接合成乙酸的最佳工艺条件为:水量0.4ml/min,碳氢比1:3,CO2 流速 50ml/min,反应压力 1.5MPa。3.在所考察的不同载体制备的催化剂中,以Ti02为载体的催化剂活性最好。乙酸最高生成速率为16.41 mg·g-1cat·h-1,对应选择性为81.3%。4.以TiO2为载体的催化剂具有适宜的酸性和酸量,有利于乙酸的生成。5.活性金属Cu、Co同时浸渍可使催化剂获得更好的乙酸生成速率和选择性。乙酸最高生成速率为16.74 mg·gcat-1·h-1,对应选择性为85.4%。6.不同的活性金属负载量影响催化剂的酸量,Cu、Co负载质量分别为12%和6%时,CO2加氢合成乙酸的效果最好。7.在CO2加氢合成乙酸的反应中,活性金属Cu、Co以CuCo2O4的形式存在有利于乙酸的生成。8.CuCo2O4的稳定性以及活性金属与载体间的相互作用力是影响乙酸生成的因素之一。9.Cu-Co/TiO2催化剂中TiO2的结晶度和其晶体的稳定性影响催化剂催化生成乙酸的能力。10.酸性和酸量是影响乙酸生成的主要因素,适宜的酸性和酸量有利于乙酸的生成。催化剂的中强酸位主要来源于活性金属与TiO2作用的界面,强酸位主要来源于载体TiO2或以TiO2为主的TiO2与金属作用的界面。