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室温离子液体是一类完全由阴、阳离子组成的物质,且在室温或室温附近呈现液态。与传统电解质溶液相比,它具有电化学窗口宽、蒸汽压低、沸点高以及电导率良好等优势,目前已在电化学等诸多领域有广泛的应用。离子液体具有迥异于水溶液体系和有机溶剂体系的特点,因而“电极/离子液体”界面结构与“电极/水溶液”界面结构截然不同。近年来的研究结果表明,离子液体在电极表明会自发形成多层阴、阳离子相间的层状结构,且表现出对电位的依赖性。但目前对这种层状结构的研究还停留在单种离子液体与电极间的相互作用,但离子液体具有可设计性且种类繁多,其本身的组成结构对离子液体层状结构影响的系统研究尚未被报道。另外,在离子液体中加入氧化还原物种,表面电荷转移过程对其层状结构特征的影响还未见报道。因此,系统探究不同结构的离子液体在单晶电极表面的“层状结构”以及含有氧化还原物种及其反应发生时的界面双电层具有非常重要的意义。本论文结合电化学原子力显微镜(EC-AFM)的力曲线技术和电化学方法,系统研究了三种不同烷基侧链长度的咪唑阳离子构成的离子液体以及在离子液体中加入氧化还原物种后在Au(111)电极表面层状结构数目、力值和厚度随电位的依赖性关系,以期获得不同侧链长度的阳离子在界面双电层区间内的排布形态,以及氧化还原物种加入对离子液体界面双电层排布形态的影响,进而建立“电极/离子液体”界面结构模型。1.咪唑阳离子烷基侧链长度对Au(111)/离子液体界面结构的影响:选择三种阳离子烷基侧链不同的离子液体EMITFSA、BMITFSA和OMITFSA,结合循环伏安曲线、零电荷电位(PZC)和AFM力曲线技术,探究其界面的电化学行为并分析了在PZC电位以正和以负区间内三种离子液体层状结构数目、厚度和稳定性等结构特征,并建立了力-电位曲线。结果发现:(1)层状结构数目与侧链长度有关,侧链越短,层数越多。(2)不同侧链长度的离子液体体系最内层层状结构的F-E曲线形状基本相似:在PZC电位附近,阴、阳离子排列不紧密,稳定性差;电位负(正)移,电极表面带负(正)电荷,阳(阴)离子紧密吸附,层状结构排列紧密,稳定性好;电位继续负(正)移,电极表面带更多的负(正)电荷,导致离子超出晶格饱和度,层状结构数目增多,但同种离子间排斥作用增强,导致稳定性降低。(3)四种不同的阴、阳离子与Au(111)基底的作用力存在差异,其顺序为:EMI+
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