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囊泡与细胞膜的结构非常相似,所以一直作为生物膜模型而得到广泛的研究。由高分子材料自组装形成的囊泡由于在微反应器、环境毒素隔离以及药物运输传递等方面有着很大的用途,近年来引起了越来越多的关注。在本论文中,我们将介绍一种新型的制备生物可降解高分子囊泡的方法。该方法操作简单,不但避免了传统制备中空纳米微粒的复杂合成步骤,而且没有使用表面活性剂和有机溶剂,降低了可能产生毒性的几率,所以更好的适用于药物载体。
我们利用乙基羟乙基纤维素(EHEC)与聚丙烯酸(PAA)之间的氢键作用,在水溶液中直接聚合丙烯酸制备了 EHEC-PAA 纳米囊泡。通过透射电镜、原子力显微镜对纳米囊泡进行形貌观察,囊泡粒径大约在250-300nm左右,壁厚大概在35nm左右。同时我们对囊泡的形貌和尺寸的各种因素进行了研究和讨论。研究结果表明所制得的 EHEC-PAA 纳米囊泡的囊泡外壁是 EHEC 层,内壁则是 PAA 层。体系的温度、酸度、浓度皆对囊泡的形貌和尺寸有影响。而温度是影响囊泡的形貌的最大因素,这主要是与 EHEC 在水中的舒展程度有关。另外,聚丙烯酸的电离度也对囊泡的形貌及尺寸的变化有很大作用。最后,我们又用戊二醛成功交联了 EHEC-PAA 囊泡外壁的 EHEC 层,得到了壁结构较紧密的囊泡。这部分工作无论在理论上还是在应用上都有着十分重要的意义:
1.我们首次利用氢键作用在水溶液中直接聚合丙烯酸的方法制备获得了纳米囊泡,这为纳米囊泡的合成提供了新的途径。
2.通过研究温度、酸度、浓度对纳米囊泡的形貌和尺寸的影响,提出了聚合过程的机理,从理论上支持了所得到的结果。并且由于我们所制得的纳米囊泡对体系的温度、酸度都敏感,所以它的温敏性和pH敏感性使得其在药物缓释上面有着很好的应用潜力。3.利用戊二醛成功交联了EHEC层,使得囊泡壁结构更为致密,拓宽了其应用范围。
此外,我们又使用与EHEC的最低临界共溶温度(LCST)相差很大的另一种纤维素衍生物-羟丙基纤维素代替EHEC制备了HPC-PAA纳米微粒。在这部分内容中我们同样也利用了羟丙基纤维素与聚丙烯酸之间的氢键作用,用同样的聚合方法却在水溶液中得到了尺寸大约在300nm的HPC-PAA纳米微粒。对聚合反应的机理以及影响微粒尺寸的各种因素进行了讨论后,结果表明所制得的HPC-PAA纳米微粒的外层是PAA层,内壁则是HPC层。体系的酸度对微粒的尺寸有影响,而温度和浓度对粒径的影响基本没有。这主要是与纳米微粒的结构有关。最后,我们又用戊二醛交联了HPC-PAA纳米微粒的EHEC层,得到了粒径变小的、结构较松散的纳米微粒。主要工作包括以下几个方面:
1.我们首次采用在水溶液中直接聚合丙烯酸的方法制备获得了纳米微粒,这为HPC-PAA纳米微粒的合成提供了新的途径。
2.通过研究温度、酸度、浓度以及交联对纳米微粒的形貌和尺寸的影响,提出了聚合过程的机理,从理论上支持了所得到的结果。
3.通过对比工HPC和EHEC这两个体系,进一步清晰阐明了直接聚合法制备纳米囊泡的自组装机理。