多孔碳纳米材料具有导电性良好、比表面积大、稳定性高、廉价易得等优点,在电催化水中难降解污染物转化、二氧化碳还原等环境应用领域具有广阔的发展前景。但受限于活性位点不足以及对其电催化还原性能调控机制的模糊认识,碳基电催化剂仍存在反应活性低、选择性差等问题。因此,深入理解碳基催化剂催化活性的调控机理并以此为指导制备出高性能的碳基催化剂具有重要意义。本研究利用前驱体碳化的方式制备一系列氮掺杂多孔碳基电催化剂,通过改变氮元素的掺杂量、负载金属纳米颗粒或原子级分散的金属位点,调控催化剂的电催化加氢还原性能,并结合水中难降解污染物还原转化、硝态氮去除、二氧化碳还原过程,具体探究了催化剂活性组分对反应过程的影响规律,揭示了催化剂电催化加氢还原性能的提升机制。主要的研究内容和成果如下:（1）通过调控氮掺杂量提高碳材料电催化还原反应活性,以ZIF-8为前驱体碳化制备了一系列具有不同氮掺杂量的氮掺杂多孔碳（NPC）催化剂,以硝基苯为探针污染物,考察了NPC的氮掺杂量对其电催化还原性能的影响。研究结果显示,在材料充分碳化的条件下,提高催化剂的氮掺杂量有利于加快硝基苯的电催化还原反应速率和促进苯胺的生成。800℃制备的NPC具有最高的硝基苯还原产苯胺性能,其氮含量为22.67 at.%,在-0.8 V（vs.Ag/Ag Cl）工作电位下的硝基苯反应动力学常数为1.00 h-1,产苯胺法拉第电流效率为30.9%,其硝基苯反应速率和产苯胺电流效率分别是商业石墨电极的4.2倍和6.4倍。叔丁醇淬灭实验表明,硝基苯在氮掺杂多孔碳上的电催化还原主要是间接加氢还原过程,活性氢原子H*起到了关键作用。（2）通过引入金属纳米颗粒提高碳基催化剂的电催化还原反应活性,以葡萄糖、Cu Cl2和盐酸羟胺为前驱体碳化制备了氮掺杂多孔碳负载铜纳米颗粒（Cu-NPC）复合催化剂。以硝酸根还原为目标反应,研究了Cu-NPC中铜纳米颗粒和氮掺杂多孔碳（NPC）在该电催化还原反应中的作用机制。优化后的Cu-NPC在9h、-2.1 V（vs.Hg/Hg2SO4）的单池反应中表现出100%的硝酸根去除率以及63.1%的总氮去除率,其硝酸根去除速率分别是商业铜片和石墨电极的3倍和19倍。Cu-NPC良好的电催化硝酸根去除性能归因于Cu纳米颗粒和NPC载体的协同作用:Cu纳米颗粒有利于促进硝酸根还原为亚硝酸根,NPC有利于加速后续加氢还原过程。（3）利用过渡金属单原子提升碳基催化剂的电催化还原反应活性,采用高温碳化含铜ZIF-8前驱体的方法,制备了氮掺杂多孔碳负载铜单原子(Cu SANPC)催化剂。以硝酸根还原为目标反应,研究了铜单原子的引入对氮掺杂碳基催化剂电催化硝酸根还原性能的影响。实验结果表明,引入铜单原子提高了催化剂的电催化硝酸根还原产氨性能,降低了反应起始电位,提高了产氨选择性。Cu SANPC电催化硝酸根还原的反应起始电位为-0.25 V（vs.RHE）,分别比氮掺杂多孔碳（NPC）和氮掺杂多孔碳负载铜纳米颗粒(Cu NPNPC)催化剂降低了0.27 V和0.15 V。Cu SANPC在-1.1 V电位下产氨法拉第电流效率为87.2%,对应的产氨速率为2602μg cm-2 h-1,分别是NPC的2.3倍、Cu NPNPC的2.3倍。Cu SANPC的铜原子转换频率（TOF）数是Cu NPNPC铜原子的2.5倍,且Cu SANPC的产氨选择性由Cu NPNPC的40.6%提高至94.1%。（4）通过调控原子级金属位点构型提升碳基催化剂电催化还原性能,以九羰基二铁和ZIF-8为前驱体,通过高温碳化的方法精确制备了氮掺杂多孔碳负载铁双原子（Fe2NPC）催化剂。以电催化二氧化碳还原为目标反应,通过对比氮掺杂多孔碳负载铁单原子催化剂（Fe1NPC）和氮掺杂多孔碳（NPC）,研究了原子级位点构型的调整对催化剂电催化还原性能的影响。结果表明,Fe2NPC具有比Fe1NPC和NPC更高的产CO法拉第电流效率(FECO)和产CO分电流密度(j CO),其FECO在-0.6 V（vs.RHE）达到最大值96.0%,对应j CO为2.96 m A cm-2,Fe2NPC中Fe原子的TOF数是Fe1NPC中Fe原子的1.8倍。实验和理论计算结果表明,Fe2NPC的Fe2N6位点比Fe1NPC的Fe N4位点具有更好的CO2活化性能,Fe2N6位点的两个铁原子在反应过程中相互协同,降低了催化剂电催化CO2还原产CO的能垒。综上所述,本论文的研究通过制备一系列新型氮掺杂多孔碳基催化剂,揭示了调节N原子掺杂量和精确负载过渡金属能够有效提升氮掺杂碳基纳米材料对目标反应的电催化还原性能。本论文的研究有助于深入地理解氮掺杂碳基纳米材料的电催化还原性能调控机制,对高性能碳基电催化剂的设计、制备及其在水污染控制、二氧化碳还原等环境领域的应用具有重要指导意义。