目前,以石墨烯和MoS₂为代表的二维晶体材料由于其本身独特的优异性能和潜在的应用价值引起了广泛的关注,尝试用二维半导体材料作为自旋电子学材料的研究,近几年来获得高度重视和发展。另外,二维铁磁性材料可以看成是具有原子厚度的铁磁性薄膜,将具有大的磁晶各向异性的二维铁磁性材料用作磁记录介质将会有助于提高磁记录的存储密度。单层Cr S₂和单层Be₂C都是直接带隙半导体材料,具有良好的稳定性,可以作为制备纳米自旋电子器件的材料。单层Cr S₂和单层Be₂C是内禀非磁性的,为使它们有效地应用于纳米自旋电子器件,需要在其中引入可调控的磁性。有关研究发现,替代掺杂、施加应力以及裁剪纳米带等方法可以在二维材料中有效地引入磁性。另外,单层TaTe₂具有内秉铁磁性。更重要的是,Ta具有较强的自旋轨道耦合效应,这使得单层TaTe₂可能具有大的磁晶各向异性。本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理分别计算研究了过渡金属元素和碱土金属元素的替代掺杂对单层Cr S₂的电子结构和磁学性质的影响,Be₂C纳米带的电子结构和磁学性质,单层TaTe₂的磁晶各向异性以及应变对单层TaTe₂磁晶各向异性的调控,阐明了其中的物理机制。本论文主要工作如下:1.系统研究了3d、4d过渡金属元素和碱土金属元素替代Cr掺杂对单层Cr S₂的电子结构和磁学性质的影响。这些元素包括Ca、Sc、Ti、V、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、Sr、Y、Zr、Nb、Mo、Ru、Rh、Pd、Ag、Cd和In。结果表明,在富S的生长条件下更容易实现过渡金属和碱土金属原子对单层Cr S₂中Cr原子的替代掺杂。Nb、Mo、Ru和Rh掺杂不能在单层Cr S₂引入磁性,而Ca、Sc、Ti、V、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、Sr、Y、Zr、Pd、Ag、Cd和In原子掺杂的单层Cr S₂的基态是磁性态。其中,V掺杂单层Cr S₂很容易被热激发到自旋非极化态。此外,计算显示掺杂系统的磁矩大小和磁矩分布不仅与掺杂原子的价电子数和d轨道占据数有关,而且与掺杂原子和它周围原子的杂化有关。2.系统研究了Be₂C纳米带的几何结构、稳定性、电子结构和磁学性质。研究的Be₂C纳米带包括N-b-Be₂C-NR-Be、N-a-Be₂C-NR、N-b-Be₂C-NR-Be-Be和N-b-Be₂C-NR-C。其中,N-b-Be₂C-NR-Be、N-a-Be₂C-NR和N-b-Be₂C-NR-Be-Be在室温下是热力学稳定的,并且有可能在实验上制备。氢化能够减少纳米带N-b-Be₂C-NR-C边界的C悬键,从而极大地提高N-b-Be₂C-NR-C的稳定性,计算表明N-b-Be₂C-NR-C-H在室温下也是热力学稳定的。纳米带N-b-Be₂C-NR-Be、N-a-Be₂C-NR和N-b-Be₂C-NR-Be-Be都是直接带隙的非磁性半导体,带隙值与边界结构和纳米带宽度密切相关。氢化的纳米带N-b-Be₂C-NR-C-H是半金属并且呈现铁磁性。N-b-Be₂C-NR-C-H具有较强的同一边界内的铁磁耦合相互作用,窄的纳米带5-b-Be₂C-NR-C-H具有边界间的铁磁相互作用。计算的态密度和自旋密度分布显示,N-b-Be₂C-NR-C-H在同一边界内和两边界间的铁磁耦合与极化电子的p-p杂化相互作用有关。3.系统研究了在-2%到8%的应变作用下单层TaTe₂的电子结构和磁学性质,特别是磁晶各向异性。结果显示单层TaTe₂是铁磁性金属,磁矩主要由Ta原子贡献。此外,无应变时单层TaTe₂的单胞磁晶各向异性能高达-4.72 me V。应变能够极大地增强单层TaTe₂的磁矩、Ta原子之间的铁磁耦合相互作用以及磁晶各向异性能。特别地,与无应变时相比,8%的拉伸应变能够使单层TaTe₂的磁晶各向异性能增加165%。通过分析态密度和Ta原子d轨道间的自旋轨道耦合相互作用对磁晶各向异性能的贡献,我们发现:单层TaTe₂大的面内磁晶各向异性能主要由Ta原子自旋相反的dxy和dx2-y2轨道间的自旋轨道耦合相互作用所贡献,并且在应变作用下这一贡献显著地增加,这就是应变能够提高单层TaTe₂磁晶各向异性能的主要原因。