【摘 要】
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硼氮掺杂多环芳烃是近年来备受关注的多环芳烃(PAHs)类化合物之一。在保持芳香性的同时,B原子和N原子的引入使得此类化合物具有新颖的电子结构和光电特性。此外,硼氮掺杂多环芳烃类化合物可通过引入推拉电子能力不同的取代基来调控分子的能级结构,使材料在有机电致发光器件(OLEDs)和有机光电探测器(OPDs)等光电器件中得到广泛的应用。本论文以双B-N单元掺杂菲分子为主体,通过在B原子上引入五种芳基取代
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硼氮掺杂多环芳烃是近年来备受关注的多环芳烃(PAHs)类化合物之一。在保持芳香性的同时,B原子和N原子的引入使得此类化合物具有新颖的电子结构和光电特性。此外,硼氮掺杂多环芳烃类化合物可通过引入推拉电子能力不同的取代基来调控分子的能级结构,使材料在有机电致发光器件(OLEDs)和有机光电探测器(OPDs)等光电器件中得到广泛的应用。本论文以双B-N单元掺杂菲分子为主体,通过在B原子上引入五种芳基取代基,两个氮原子采用亚乙基相连合成了一系列呋喃稠合硼氮杂芳烃(FBN)衍生物。通过深入研究材料的光物理特性,我们制备并研究了基于此类衍生物的深蓝光OLED器件与紫外光电探测器(UV-OPD)的光电性能。论文的研究成果如下:1.对五种呋喃稠合硼氮杂芳烃衍生物(FBN-X,X为-H、-CH3、-Br、-OCH3和-CN)进行了紫外-可见吸收光谱、光致发光光谱(PL)、循环伏安曲线(CV)、时间分辨光致发光光谱(TRPL)、热重分析(TGA)和荧光量子产率(PLQY)等表征和测试,结合密度泛函理论(DFT)和时间依赖密度泛函理论(TD-DFT)的计算,对FBN-X衍生物进行了光物理性能分析,及能级结构和电荷转移机制的探究。此外,通过溶液挥发法制备了FBN-OCH3和FBN-CN两种代表性衍生物的单晶,并利用X射线衍射法对晶体结构进行了简要分析。2.探究了芳基取代基对五种衍生物分子激发态的影响,通过溶剂效应和Lippert-Mataga模型分析发现,FBN-H和FBN-OCH3两种衍生物表现出局域激发态(LE)与电荷转移态(CT)高效杂化的HLCT态。通过接触角测试和扫描电子显微镜(SEM)测试,表征了以溶液法制备的五种衍生物薄膜具备了良好的浸润性和均匀致密的表面形貌。将FBN-X化合物作为发光层制备了深蓝光OLED器件,器件结构为ITO/PEDOT:PSS/FBN-X/TPBi/Li F/Al,并对器件进行了发光性能和阻抗谱的测试与分析。其中器件FBN-OCH3的发光性能最优,器件启亮电压为5.0 V,器件的最大亮度可达598 cd/m~2。当电流密度为5.04 m A/cm~2,最大电流效率(CE)为2.92 cd/A,最大功率效率(PE)可达到1.14 lm/W。主要归因于-OCH3取代基有较强的推电子能力,影响了共轭电子云的分散程度。当分子处于激发态时,形成了高效杂化的HLCT态,促进了分子内的激子辐射复合。3.以FBN-X化合物作为光敏层,制备了单活性层的UV-OPDs,器件结构为ITO/PEDOT:PSS/FBN-X/BCP/C60/Li F/Al。其中基于FBN-CN的探测器表现出较好的紫外光探测性能,这归因于强拉电子基团-CN使分子内形成给受体(D-A)机制,更有利于激子的解离。此外,为表征载流子迁移特性,我们使用空间电荷限制电流(SCLC)模型结合单载流子型器件进行分析,此类衍生物属于P型材料。进而将N型的PC71BM受体材料与FBN-X化合物掺杂,制备出异质结型的UV-OPDs,器件结构为ITO/PEDOT:PSS/FBN-X:PC71BM/C60/Li F/Al。其中基于FBN-CN:PC71BM光敏层的器件,在320 nm紫外光源照射下(辐照度为5m W/cm~2),光电流、光响应度、光探测率和EQE分别达到45.29μA、11.3×10-2A/W、3.52×1012 cm·Hz1/2/W和43.7%,相比于单活性层的器件分别提高了78.7%、79.4%、79.6%和79.1%。这主要是由于异质结型器件光敏层内给受体间的接触面积增大,双分子间电荷转移减缓了分子π-π*堆积,提高载流子的形成和迁移率,形成较强的光电流信号。通过对器件的光电流密度J与光强度E、开路电压Voc与光强度、线性动态范围(LDR)、阻抗谱及耗尽层的测试与计算,分析了最优化器件FBN-CN:PC71BM中,陷阱辅助复合程度的降低和复合电阻值的增加会抑制暗电流和提高光响应;同时,更宽的耗尽层有利于光生激子的解离和载流子浓度的提高,最终有效地提高了器件的响应度和探测率。
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