铅基钙钛矿微纳结构的脉冲激光特性与机理研究

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半导体微腔激光器具有腔长短、响应快、可集成度高等优点,在现代信息技术领域具有重要的应用需求。基于钙钛矿结构的新型半导体光电材料,由于具有大的光学吸收系数、高的光致发光量子产率、长的载流子扩散长度、超低的缺陷态密度和可调节的直接带隙等优良特性,在激光器方面也展示出了巨大的应用潜力。近年来,基于不同钙钛矿种类的微纳结构激光器不断涌现,相关的研究主要集中在谐振腔类型、激发波长、钙钛矿种类对稳态激光特性的影响,而对钙钛矿微纳结构激光器的瞬态激光特性及相关的光物理机制的研究尚处于起步阶段,加强这方面的深入了解对促进半导体微腔激光器在超高速通信等领域的应用具有重要的学术和应用价值。针对以上问题,本论文制备出了具有不同谐振腔类型的铅基钙钛矿微纳单晶结构,基于超快时间分辨光致发光检测技术系统地研究了铅基钙钛矿微纳单晶结构的稳态激光特性、瞬态激光特性、以及相关的载流子动力学和光物理机制,增强了对铅基钙钛矿微纳单晶结构激光特性的深入理解,为今后优化和提升铅基钙钛矿微纳激光性能提供可靠有效的参考。本论文的主要研究内容如下:(1)搭建了两种具有可同时观察样品微纳形貌功能的时间分辨光致发光测试系统:光克尔门荧光光谱和条纹相机测试系统。此外,还基于光学参数放大器搭建了波长可调谐(290 nm~2400 nm)的多光子吸收测试系统,用以研究钙钛矿微纳结构的上转换激光特性。(2)探究了钙钛矿薄膜基于多光子吸收产生随机激光(Random Laser,RL)的性能,发现基于三光子和双子吸收的RL阈值低于单光子吸收的RL阈值,激发光在钙钛矿薄膜中的有效穿透深度是可能的原因之一。同时研究了衬底对钙钛矿薄膜RL阈值的影响,在图形化衬底上的薄膜比平面衬底上的薄膜具有更低的RL阈值,经时间分辨光致发光实验和光学仿真首次证实了图形化衬底可增强钙钛矿薄膜中光的多重散射和光循环,从而可以降低RL阈值,这为降低钙钛矿薄膜RL的阈值提供了一个有效的策略。(3)探究了不同载流子密度下的钙钛矿微盘回音壁模式(Whispering Gallery Mode,WGM)激光动力学特性,揭示了基于电子-空穴等离子体(Electron-Hole Plasma,EHP)的激射机制,并在钙钛矿微盘中实现了波长可调的多纵模WGM激光。利用物理模型定性地阐明了基于EHP激射的载流子动力学行为,揭示了增益谱和单个模式峰位的移动分别是由于带隙重整化(Band Gap Renormalization,BGR)效应和由载流子密度变化引起的折射率变化所引起的。此外,还研究了载流子弛豫和BGR效应对不同波长下载流子动力学的影响,并简要探讨了与激发强度密切相关的激光脉冲特性。(4)探究了钙钛矿微米线谐振腔中的法布里-珀罗(Fabry-Pérot,FP)模式的激光脉冲特性,揭示了产生短脉冲的相关机制及限制脉宽的因素。在钙钛矿微米线中实现了单纵模FP激光发射,获得了不同激光强度下的超短激光脉冲,利用引入了非线性增益饱和因子的增益开关半导体激光器单模速率方程,结合实际实验参数,半定量地模拟出了其依赖于激发强度的脉宽、上升时间与衰减时间的特性,证实为增益开关激光特性,模拟结果还表明由载流子加热效应导致的低瞬态饱和增益限制了输出脉冲的脉宽。(5)通过优化制备条件重结晶温度和配体比例,获得了宽晶粒尺寸范围的纳米晶,并基于钙钛矿纳米晶增益介质和腔外分布式布拉格反射镜(Distributed Bragg Reflector,DBR),制备出了钙钛矿纳米晶垂直腔面发射激光器(Vertical Cavity Surface Emitting Laser,VCSEL),成功实现了单模脉冲激光输出,通过条纹相机系统研究了该VCSEL的载流子衰减动力学,展示了受激辐射和自发辐射随激发强度变化的进展,探究了钙钛矿纳米晶增益介质对VCSEL单模激光输出特性的影响和相关的物理机制。本论文的研究工作增强了对铅基钙钛矿微纳单晶结构激光特性的深入理解,为今后优化和提升铅基钙钛矿微纳激光性能提供可靠有效参考,对促进将来钙钛矿微腔激光器的实际应用具有重要的意义。
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