Pickering乳液与微流控酶促生物微反应器的设计和应用研究

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生物微反应器是指一类特征尺寸在微米量级的小体积、高效率新型生物反应器。如何有效地操控微反应的发生以及如何强化微反应过程是持久的挑战。触发乳液微反应的方式多样,然而缺乏适用于酶等生物活性物质的调控形式,用可见光调控乳液液滴内生物反应的开启不失为一种有效的方式;微流控液滴流通过流动界面和大的比表面积有效解决了油-水两相界面酶催化速率较慢的问题,然而对其传质机理的研究至今仍不清楚。基于此,本研究设计并制作了可见光响应的乳液微反应器和微流控液滴流微反应器,对其性能和机理进行了研究,实现调控和强化微尺度下的生物反应。对于构建Pickering乳液微反应器,利用短碳链烷基硅烷接枝的掺氮Ti02(s-N-TiO2)纳米颗粒稳定Pickering乳液,借助可见光照射引发乳液液滴聚并从而触发酶反应;对于制作微流控微反应器,采用透明硅胶软管(外管)嵌套毛细玻璃管(内管)的同轴环管结构,能高效产生弹状W/O液滴流,所用材料无需改性,制作简单,总流量在30 mL·h-1以内,均可形成W/O液滴流,并探究了流量参数对酶反应的强化。以上微反应器的设计和制作为后续两章微反应器性能的研究奠定了基础。Pickering乳液酶促生物微反应器:以溶胶凝胶法制备的s-N-Ti02纳米颗粒为乳化剂,脲酶分解尿素反应为研究对象,建立了可见光控Pickering乳液酶促生物微反应器,探究了掺氮量对成乳的影响以及乳液的可见光响应性能,掺氮量1 Wt%(质量百分比)的s-N-TiO2纳米颗粒做乳化剂能形成稳定的W/O乳液;在可见光照射10h左右,s-N-TiO2纳米颗粒表面逐渐由疏水变为亲水,乳液液滴聚并引发液滴内酶促反应发生。微流控液滴流酶促生物微反应器:以脂肪酶催化三丁酸甘油酯的水解反应为研究对象,在液体石蜡/磷酸盐缓冲液油水两相体系中,研究了微流控弹状W/O液滴流对界面酶促反应的强化规律。微流控酶促反应能获得2.28 μmol·mL-1·min-1的酶促反应速率,而烧杯酶促反应速率仅为0.11μmol·mL-1·min-1,二者相差约20倍。这是因为微流控弹状液滴流比表面积大,传质距离短,物质扩散速率快。液滴大小、总流量和反应通道弯曲程度均对强化酶促反应具有重要影响。综上所述,本课题制备了可见光控Pickering乳液和微流控弹状W/O液滴流两种酶促生物微反应器,将其应用于触发脲酶反应和强化脂肪酶界面酶催化反应中,以期为可控开关和反应高效的生物微反应器设计开发提供借鉴和参考。
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