溶解性微生物产物自然转化机制及其介导雌激素光降解研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hxzhou618
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溶解性微生物产物(Soluble microbial products,SMP)是天然水体中溶解性有机质(Dissolved organic matter,DOM)的主要来源之一。以腐殖质(Humic substance,HS)为代表的“成熟”DOM所具备的光化学效应已被广泛报道,然而对于作为“初生”DOM的SMP,其环境转化机制和光化学性质还知之甚少。因此,探究自然光改性和氧化还原改性前后SMP在结构和性质上的变化机理,不仅有助于明晰其在环境中的“成熟化”,同时也能深入探究其在新污染物光化学转化过程中的作用。本研究选取了四种不同类型微生物的SMP,以及自然光和氧化还原两种改性条件,探究了不同微生物源SMP的自然转化机制,并以17α-乙炔基雌二醇(17α-ethinylestradiol,EE2)为目标污染物,评价了SMP对新污染物光化学转化的介导作用,进而通过分子探针定量分析了改性前后不同微生物SMP光化学性质的变化。自然光改性过程中SMP溶液的总有机碳含量降低,全波段(200~600 nm)光吸收性能下降,芳香性分子量减小,表明部分具有发色基团的组分降解;氧化还原改性过程中SMP溶液的总有机碳含量无明显变化,紫外及近紫外(200~400 nm)光吸收性能显著增强,分子量减小,更多的发色基团(-OH与-COOH)产生。单一菌种SMP对改性条件的刺激更为敏感,而厌氧和好氧杂菌菌群结构的复杂性使其SMP在改性条件刺激下的变化并不显著,SMP对改性条件的敏感度与其腐殖化程度呈负相关。以上结果表明,水体厌氧区所产生的SMP迁移至表层好氧区后将会发生显著转化;低氧化还原电位的物质虽不能矿化SMP,但对其组分转化有着重要影响。与自然光相比,氧化还原介质对SMP光化学性质的影响更为显著。在相对较短的自然光和氧化还原改性周期内,改性后SMP对EE2光转化的介导作用显著增强,且单一菌种SMP介导作用强于混合菌群。在SMP敏感的改性条件刺激下,其光谱参数E2/E3值能较好地预测同种微生物SMP改性前后的光生活性物种产率。在两种改性前后,好氧菌群SMP的光生活性物种产率未观察到明显变化;而厌氧菌群和单一菌种SMP则有明显变化,且氧化还原改性后的增加量比自然光改性更为显著。改性前后各~3SMP*与氧气反应产生~1O2的平均比例为53.26%,光改性后~3SMP*转化为~1O2比例明显高于氧化还原改性。以上结果表明,SMP在自然光和氧化还原改性下“成熟化”的同时还伴随着介导污染物光化学降解效能的提升。
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