【摘 要】
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甲醛（HCHO）是一种典型的室内空气污染物,它具有强烈刺激作用、致敏致中毒作用以及致畸致癌作用。若长期停留在甲醛超标的室内环境中,可能会导致人们患上各种疾病。常见的去除甲醛的方法主要有催化氧化法、活性炭吸附法、等离子体高温法、光催化法等。其中催化氧化技术是利用催化剂活化氧气来彻底将甲醛转化为无毒无害的CO2和H2O。目前,开发高效催化剂和弄清反应机理是甲醛催化氧化研究的热点和难点。本文通过条件优化
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甲醛（HCHO）是一种典型的室内空气污染物,它具有强烈刺激作用、致敏致中毒作用以及致畸致癌作用。若长期停留在甲醛超标的室内环境中,可能会导致人们患上各种疾病。常见的去除甲醛的方法主要有催化氧化法、活性炭吸附法、等离子体高温法、光催化法等。其中催化氧化技术是利用催化剂活化氧气来彻底将甲醛转化为无毒无害的CO2和H2O。目前,开发高效催化剂和弄清反应机理是甲醛催化氧化研究的热点和难点。本文通过条件优化分别制备了Pt基和Co基催化剂,并将其用于甲醛催化氧化反应,结果表明这两类催化剂均表现出优异的活性与稳定性。除此之外,我们还通过原位红外等表征技术探究了它们的反应机理,阐明了催化剂活性中心周围的微观环境对它们的性能至关重要,本研究为设计与开发高性能甲醛氧化催化剂提供了一定的思路。本论文的主要研究内容和成果如下:（1）氧化物因表面存在大量的氧空位及比表面积大等特点,而被广泛地用作贵金属类催化剂的载体。在甲醛催化氧化反应中,氧化物更是得到了深入地研究,它表面存在的羟基能够促进HCHO吸附以及反应中产生的甲酸盐中间体的分解,而非氧化物类载体的协同效应却鲜有研究。本文通过控制条件制备了不同氮化碳载体和不同Pt载量的系列催化剂,活性测试结果表明,Pt/C3N4-650具有最优异的催化性能。当Pt的负载量低至0.48 wt%时,就能在室温条件下将80ppm的甲醛完全转化,其时空反应速率高达50000 m L·g-1·h-1。通过机理研究发现,氮化碳中的吡啶氮能够创造路易斯碱位点,该碱位点可以有效地吸附和活化氧气分子,进而协同Pt纳米颗粒实现甲醛在室温下高效地催化氧化,并且吡啶氮的含量随氮化碳制备温度地升高而增大。（2）由于贵金属的低储量、高价格限制了其实际应用,因此研发高性能的非贵金属催化剂具有现实意义。在过去甲醛氧化催化剂的研究中,非贵金属催化剂大多使用的是过渡金属氧化物（如Mn O2、Co3O4等等）,而非过渡金属氧化物得到的关注并不多。由实验可知,Co@NC催化剂对甲醛氧化具有一定的催化活性。同时,为了进一步优化Co@NC的结构从而提高催化剂的活性,本文通过改变催化剂的制备温度来调控与活性中心钴原子配位的氮原子的数目。当制备温度分别升温至800℃、900℃、1000℃后制备得到Co N4/C、Co N3/C、Co N2/C。活性测试结果表明,Co N2/C具有最好的催化活性与稳定性,150 ppm的甲醛在时空反应速率为60000 m L·g-1·h-1下转化率能够达到88%,并且在55小时之内依旧能保持70%以上的转化率。通过一系列表征手段和理论计算可知,Co-Nx/C中的氮原子蒸发后会形成有利于氧气吸附与活化的氮空位,从而提高了催化剂甲醛催化氧化反应的活性。除此之外,Co-Nx/C是单原子催化剂,它不仅活性中心负载量极低而且增大了金属原子的利用率,从而提高了甲醛催化氧化的活性,这也是Co单原子催化剂首次用在甲醛催化氧化反应中。
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