杂原子掺杂碳基材料氧电极双功能催化剂及其电化学性能研究

来源 :青岛科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Moon_____light
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着气候变暖和化石燃料供给日益衰竭迫使人类研发各种清洁能源,燃料电池、水电解、金属-空气电池等各种清洁能源转化技术成为了各国基础研究和应用研究的热点。氧电极催化剂是制约燃料电池和水电解技术商业化的主要瓶颈之一。目前,燃料电池阴极氧还原反应(ORR)用催化剂主要为贵金属Pt及其合金催化剂,电解水装置阳极氧析出反应(OER)用催化剂主要为贵金属RuO2、IrO2基催化剂。目前广泛采用的氧电极贵金属基催化剂(如铂基、钌基、铱基等)高昂的价格和有限的储量,己成为制约上述新能源转化技术实际应用的瓶颈。因此,发展高效、廉价、稳定、选择性好的氧电极催化剂将有力推动清洁能源设施的实用化。基于此,本文控制合成了一系列价格低廉,催化活性高,稳定性好的杂原子掺杂氧电极催化剂。本论文以三聚氰胺和多巴胺等富氮化合物为主要原料,以海藻酸钠为碳基材料的前驱体制备了一系列掺杂的碳基催化剂,分别深入研究了不含金属的掺杂碳基催化剂结构和性能;过渡金属钴、氮共掺杂碳基催化剂的结构和性能;金属钴和三聚氰胺及硫醇多巴胺在该系列催化剂中所起的促进作用;以及过渡金属和氮硫共掺杂时对催化剂性能与结构的影响。首先,高温热解海藻酸钠、尿素以及硫脲的复合物制备了氮硫双掺杂的碳基催化剂,记为N/S-C。探究了温度、负载量并通过XRD、SEM、XPS以及旋转圆盘电极对其性能的测试,结果表明在800℃时为最佳的碳化温度,氮硫双掺杂二者相互作用增加活性位点,OER的起始电位23 mv,与贵金属IrO2催化剂的催化活性相近,当电流密度为10mA/cm~2时,其电位值仅为1.49V,其ORR的起始电位0.86V,极限扩散电流密度为-5.83 mA/cm~2,在滴加甲醇溶液中经过9h的测试,其起始电位和电流密度衰减程度较小,则其甲醇耐受性性较稳定。其次,高温热解海藻酸钠、三聚氰胺、六水合氯化钴复合物制备含过渡金属钴氮掺杂的碳基催化剂,记为Co/N-C。分别对其温度、负载量进行了考察,并通过XRD、SEM、BET、XPS进行材料表征,实验结果表明金属钴掺杂在氮掺杂的碳基材料其催化活性较好稳定性较高,OER的起始电位190mv,当电位为1.55V时其电流密度为30.2mA/cm~2,其ORR的起始电位0.88V,极限扩散电流密度为-6.01mA/cm~2,经过7h测试之后,其电流密度仅衰减了6%左右。最后,将多巴胺溶液、硫醇和配置好的海藻酸钠溶液混合制备钴氮硫多掺杂的碳基催化剂,记为N/S/Co-C,形成了含有金属钴水凝胶,在经过冷冻干燥后形成气凝胶,再通过在氮气的氛围下高位煅烧形成碳气凝胶,NS的协同作用使其更多的活性位点暴露在外面,当加入了过度金属钴其催化活性得以提高,OER的起始电位220mv,当电流密度等于10mA/cm~2,时,其电位值为1.44V,其ORR的起始电位0.89V,极限扩散电流密度为-5.9mA/cm~2。
其他文献
龙纹,作为贯穿历代陶瓷器的常见纹饰,弄清其演变规律,则是瓷器断代和辨伪的有力依据。本刊特邀北京故宫博物院陶瓷专家冯小琦连续撰写专稿,阐述历代陶瓷器上龙纹的演变规律,
本文主要介绍鄂式破碎机的分类、故障分析及处理方法。复摆鄂式破碎机破碎故障有许多原因造成。通过生产实践和理论分析得出破碎故障的解决方案。分析过程和解决方案是生产时
海派绘画以其兼容并蓄的特性立于中国画史。现在海派画家除少数有高价位外,大部分画家价位偏低。本刊特邀请专家和艺术品经营界人士围绕海派绘画的市场问题展开讨论,以供投资
目的分析急诊眩晕患者的病因,探讨眩晕的临床特点,以指导临床诊断和治疗。方法回顾我院2004年9月至2009年11月以眩晕急诊入院的164例患者的临床资料,根据病史、主要症状、伴
这里的研究对象就是小笼包,介绍了各小笼包风味特点,并且针对各小笼包的风味特点做重点分析。通过对比,分析各风味小笼包在选料、工艺流程等方面存在哪些不同。最后,总结归纳
目的探讨两种采血方法在血常规检验中的临床应用结果的差异。方法随机选取参加体检的人员共60例,分为观察组和对照组各40例,观察组给予末梢血采集,对照组给予静脉血采集,均用
【正】《新闻调查》是中央电视台唯一一档深度调查类节目。在中国社会发生重大变革的时候,《新闻调查》注重研究真问题,探索新表达,以记者调查采访的形式,探寻事实真相,追求
合作是当代大学生必备的素质,教学中采取小组合作学习对提高学习成效有积极作用。合作学习小组的组建是影响合作学习质量的重要因素,文章根据文献研究及实践经验,将合作学习
对国内外柴油十六烷值改进剂的研究进展进行了综合论述,主要有含氮化合物和含氧化合物两大类别,金属类十六烷值改进剂也初露端倪.同时,简述了十六烷值改进剂的感受性、复配现
责任成本管理是建筑施工项目的重点,依据现阶段建筑施工项目工作实施情况为基础,结合近年来责任成本管理推广特点,分析建筑施工项目责任成本管理工作中存在的问题,并且结合实际建