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水是我们这个星球上所有生命形式存在的基础,随着人口的剧增、经济迅速发展及人类社会工业化日益增加,导致水质逐渐下降。用水量的增加造成水体污染,其中工业废水发挥主导作用。这些水大部分是剧毒和高度矿化的,因此对废水的处理迫在眉睫。醛类及酚类有机物广泛用于农药、石油化工等领域,具有剧毒性和难降解性。因此,超声波降解有机污染物这一先进的氧化工艺逐渐引起广泛关注并开始应用于水体中污染物的降解。本文采用化学浸渍法制备负载型催化剂(Mn3O4/AC)并与超声波联用降解醛类(对羟基苯甲醛、水杨醛)、酚类(2,6-二甲基苯酚、邻苯二酚、甲基氢醌)两类有机污染物。超声波产生的声压通过液体介质传播时由于振荡迅速产生空化气泡,空化气泡的破裂及后续引发的高温高压坏境加速了催化剂与有机物氧化反应的进程。(1)Mn3O4/AC催化剂的制备与表征应用化学浸渍法制备负载型催化剂(Mn3O4/AC),根据催化剂活性的影响因素(包括浸渍液浓度、煅烧温度和活性炭用量),设计出3因素3水平正交实验。在实验中将降解效果最佳的催化剂进行表征,分别为:X射线衍射(XRD)、冷场发射扫描电子显微镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)。同时对19号催化剂的负载量进行测定,结果发现Mn3O4/AC与标准卡片的衍射峰位置一致,Mn3O4微粒部分呈四方晶体结构,且大多都均匀负载在活性炭表面,在不同制备条件下存在不同的负载量。(2)超声催化降解水中污染物采用Mn3O4/AC结合超声降解水中污染物—醛类、酚类污染物,对超声降解中影响因素(包括:催化剂的制备条件、超声功率、初始溶液pH、催化剂的加入量、溶液的初始浓度等)进行单一条件的优化。在最佳降解条件下,对羟基苯甲醛和水杨醛的降解率分别为99.53%、95.23%;2,6-二甲基苯酚、邻苯二酚和甲基氢醌的降解率依次为99.49%、97.62%、98.15%。(3)醛、酚类有机污染物在降解过程中的机理推测在最佳实验降解条件下,将不同种类、不同浓度的自由基清除剂加入到每一种有机污染物中。依据在超声催化过程中自由基清除剂对氧化反应的抑制程度,推测超声降解时的反应类型,得出所研究的醛类和酚类污染物在反应过程中,大部分为高温裂解反应,极少部分发生羟基自由基的氧化反应。采用高效液相色谱法(HPLC)检测每一种有机物分子降解过程中产生的中间产物,同时推测这五种有机污染物在催化降解过程中所产生的反应机理。醛类污染物中,对羟基苯甲醛的反应途径可能是苯环上的醛基被氧化成羧基,脱去CO后生成对苯二酚,继续被氧化生成对苯醌,进一步氧化开环生成烯酸、再氧化为草酸,最终矿化生成小分子CO2和H2O;水杨醛的反应途径分为两种,一种是苯环上的醛基和羟基不稳定,高温易脱去形成苯醌,苯醌不稳定脱去CO生成环戊2,4-二烯酮,最后氧化开环生成顺丁烯二酸,最终矿化生成H2O等小分子物质。另一种是苯环上的醛基碳不稳定先脱去生成羰基,然后羰基碳高温断裂并氧化生成小分子丙烯酮、乙烯和CO。酚类污染物中,2,6-二甲基苯酚的反应途径可能为苯环上酚羟基脱氢生成羰基,羟基自由基攻击对位碳生成2,6-二甲基对苯醌,然后氧化开环生成马来酸、乳酸,最终生成CO2和H2O;邻苯二酚的反应过程为苯环上的醛基和羟基分别经高温脱去C、H形成邻羰基,再脱去CO生成环戊2,4-二烯酮,最后氧化开环生成1,3-丁二烯,最终生成乙烯等小分子物质;甲基氢醌的反应过程为羟基自由基取代苯环上的甲基生成1,2,4-苯三酚,经高温裂解、氧化开环生成乙二醇和4-羟基-2-丁酮,最终氧化生成丙烯酮、乙烯和CO等小分子。