钛锆复合氧化物的制备及除砷效能和机理研究

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砷(As)污染是当前我国饮用水水质安全保障亟待解决的难题之一。作为一种类重金属,砷具有高毒性、致癌性等特征。砷在水体中通常以无机砷[As(Ⅲ)和As(Ⅴ)]两种形态存在,As(Ⅲ)比As(Ⅴ)毒性强且更难以去除。吸附法以操作简易、经济、高效且吸附剂可循环再生利用的优点成为最具应用前景的水处理技术之一。吸附剂是吸附法的核心,单组分吸附剂是一类广泛应用的吸附除砷材料,但存在同步去除As(Ⅲ)和As(Ⅴ)效率低、粉状吸附材料固液分离难的问题,限制了该技术在水处理除砷领域的应用。本研究突破单组分吸附剂除砷面临的瓶颈问题,利用钛和锆氧化物组分的协同作用,合成新型钛锆复合氧化物粉末材料,选用壳聚糖作为载体制备颗粒型Ti-Zr/chitosan吸附材料;系统深入的研究了两种吸附材料对无机砷的吸附效能和吸附机理,并评估了吸附材料在实际含砷水体的应用潜能。通过研究得到了以下实验成果:(1)钛锆金属氧化物复合材料采用化学共沉淀法制备而成,由不均匀的纳米级粒子聚集而成,是无定型的介孔材料;(2)钛锆复合氧化物吸附材料能快速、高效、同步去除水中无机砷,对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最高吸附容量可达到118 mg/g和120 mg/g,钛锆复合氧化物可应用的p H范围宽,且材料几乎无组分金属离子溶出说明了材料的稳定性,常见水体阴阳离子对钛锆复合氧化物去除无机砷没有很显著的影响,可有效的再生与重复使用;(3)As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的去除机理主要是依据材料各母体组分的协同作用,有效提高了钛锆复合氧化物的吸附性能,As(Ⅲ)和As(Ⅴ)与吸附剂表面的羟基发生配体交换作用,在固/液界面形成稳定的内配位表面络合物;(4)采用连续两步法工艺制备了一种高效除砷的颗粒型Ti-Zr/chitosan吸附材料,该吸附材料对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附容量分别为66 mg/g和44 mg/g,有较宽泛的p H适用性,共存阴阳离子对吸附没有特别大的影响,模拟实际水体连续流实验中,颗粒型Ti-Zr/chitosan材料分别可以安全处理1200个柱体积的As(Ⅲ)和1130个柱体积的As(Ⅴ),且颗粒型Ti-Zr/chitosan再生性良好,说明颗粒型Ti-Zr/chitosan有望成为未来有潜力的除砷吸附材料。
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