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近年来我国中东部地区工业化和城市化进程快速推进,能源消费总量和机动车保有量持续增加,空气污染问题日益突出。其中以细颗粒物(PM2.5)为代表的大气复合污染已成为制约我国城市群经济环境协调发展的重大环境问题之一。基于科学研究探索重污染过程中大气细颗粒物的主要来源,量化污染源贡献和区域贡献,对于制定科学有效且针对性强的减排对策,具有极为重要的科学意义和现实意义。本研究选取2013年12月份长三角地区一次严重污染过程,基于长三角地区高分辨率多污染物排放清单,采用WRF-CAMx空气质量数值模型系统,基于细颗粒物来源追踪技术(PSAT),采用物种示踪方法,针对长三角地区26个重点城市、9类主要大气污染物排放源,开展了细颗粒物的区域和源类贡献追踪模拟研究,并对上海、杭州、南京、合肥等长三角重点城市细颗粒物及其硫酸盐、硝酸盐、铵盐、元素碳和有机碳等关键化学组分的来源开展了模拟研究。本论文通过对2013年12月期间长三角地区细颗粒物重污染过程的总体分析,归纳总结了四个典型时段:(ⅰ)12月5日-7日大雾影响下极高PM2.5浓度的雾霾污染过程;(ⅱ)12月11日-14日高浓度PM2.5的灰霾污染过程;(ⅲ)12月25日-26日过境污染过程以及(ⅳ)12月21日-23日相对清洁时段。区域贡献分析结果显示,2013年12月在冬季西北风主导风向的影响下,远距离传输对江苏北部城市PM2.5浓度影响较大,长三角中部的江浙沪交界及浙江中南部的城市细颗粒物则受区域内部传输影响显著;在不利气象条件影响下,长三角地区城市间细颗粒传输以相邻城市之间少量传输为主;在相对有利的气象条件下则会受主导风向影响,形成显著的传输通道,处在上风向的城市会显著向下风向城市输送颗粒物,区域内跨城市传输占据主导地位。源类贡献研究结果表明,工业源(包括工艺过程排放、工业锅炉和窑炉化石燃料燃烧排放)是长三角地区最大的细颗粒物贡献源;其次,扬尘(包括工地扬尘、堆场扬尘、道路扬尘等)对长三角城区细颗粒物贡献也较为突出;流动源(包括机动车尾气、船舶和非道路机械等)和挥发类源(餐饮油烟、建筑涂料、油气挥发、城市氨排放等)也有稳定贡献。上海、杭州、南京、合肥四个重点城市来源追踪结果表明,上海市PM2.5最主要的排放源为工业源、扬尘,其次是燃烧源(包括工业锅炉、窑炉和电厂),流动源和挥发类源贡献也较为突出;杭州市本地排放源中,工业源排放占比极为显著,同时扬尘和农业源对PM2.5也有较高比例贡献;对南京、合肥本地PM2.5贡献最大的三类源分别是工艺过程、工业锅炉和窑炉、以及无组织扬尘排放。长三角城市地区PM2.5关键组分中硫酸盐和硝酸盐占比较高,PM2.5化学组分的区域分布呈现出江苏北部地区元素碳(EC2.5)占比相对较高而中南部地区则有机碳(OC2.5)组分占比更突出的特点。上海、杭州、南京、合肥四个重点城市PM2.5关键化学组分中,硫酸盐(SO42-2.5)主要来自于工业锅炉和窑炉以及电厂排放等燃烧源的贡献;工业锅炉、窑炉、电厂和流动源则是硝酸盐(NO3-2.5)的主要贡献源;铵盐(NH4+2.5)主要来自于农业源(主要包括畜禽养殖和化肥施用)和挥发源(城市NH3排放);生成工艺过程、流动源中的柴油车尾气和扬尘对元素碳(EC2.5)贡献较高;有机碳(OC2.5)来源相对分散,工艺过程、工业锅炉和窑炉、挥发类源和扬尘都有一定比例贡献。四个不同时段对比来看,在不利气象条件影响下,工业锅炉和窑炉以及燃煤电厂对硝酸盐贡献比例显著增加;受本地影响较大的相对清洁时段,工艺过程对五类组分贡献占比更为突出。研究表明,长三角地区在冬季重度细颗粒物污染过程十分突出,区域内外传输过程较为显著,区域联防联控对于控制大气PM2.5污染极为重要。