木质素衍生炭复合材料缺陷调控及其在环境污染去除中的应用

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工业发展造成的环境污染对全球生态安全造成严重威胁,开发高性能稳定的环境催化剂实现有效的污染去除是应对现有环境污染威胁的有效途径。将木质素衍生炭复合材料应用于去除环境污染,既是工业废弃物木质素的有效利用,还可以减少环境有机碳排放。现有木质素衍生材料开发技术中存在的反应条件苛刻、能耗高、推广难度大等问题。针对上述问题,我们提出利用反应条件温和、能耗低的水热方法制备木质素衍生炭复合材料,通过等离子体辐照调控复合材料的表面缺陷提高材料的污染物去除性能,并综合利用污染物去除动力学理论和材料表面表征技术,揭示缺陷对木质素衍生复合材料去除U(VI)、Cr(VI)和四环素性能的影响机制。主要的研究工作如下:(1)以造纸工业废弃物木质素为原料,通过调节水热反应条件的方法,制备出不同粒径的木质素衍生炭(LDC)材料,实验测试了不同粒径LDC对U(VI)去除性能,并且研究了相应的反应机理。结果表明,LDC材料去除U(VI)的反应机理是以化学络合反应为主导,最佳去除U(VI)的p H值为5.0。去除U(VI)性能最佳的LDC粒径大小为1μm,最大实际去除容量为121.66 mg/g(C0=20 mg/L),随着LDC粒径增加(1μm至4μm),其对U(VI)的去除性能下降。进一步实验发现通过氢等离子体辐照,可以进一步提升LDC去除U(VI)性能。材料表征结果表明氢等离子体辐照增加了LDC表面氧缺陷的浓度,增强了LDC表面络合位点的反应活性,提升LDC对U(VI)去除性能。(2)针对LDC对环境重金属离子去除容量不高、反应活性不理想的问题,实验以LDC为骨架,通过水热合成的方法在其表面生长Mo S2活性层,制备出硫化钼改性木质素衍生炭复合材料(Mo S2@LDC),进而利用氢等离子体辐照方法调控Mo S2@LDC表面的硫空位,提升了Mo S2@LDC对重金属Cr(VI)的去除性能。在Mo S2@LDC去除Cr(VI)的实验中发现在低p H值(小于4.0)条件下Mo S2@LDC对Cr(VI)的去除反应是以氧化还原反应为主导,在p H值大于4.0时去除反应则是以络合吸附反应为主导。当初始Cr(VI)浓度为20 mg/L时,室温下30 min内Mo S2@LDC去除Cr(VI)的反应就可以达到平衡,且Mo S2@LDC对Cr(VI)的去除率可以达到99.35%以上。此外,氢等离子体辐照增加了Mo S2@LDC表面的硫空位,暴露了更多可参与氧化还原反应的钼金属离子,提升了Mo S2@LDC对Cr(VI)的还原吸附性能。(3)为进一步证实缺陷调控策略在环境重金属离子污染去除应用中的适用性,实验采用水热合成的方法在LDC表面生长水滑石(LDH)活性层构筑了水滑石修饰的木质素衍生炭复合材料(LDH@LDC as-prep),再利用氢等离子体辐照方法,调控了复合材料表面LDH活性层的氧空位,制备出LDH@LDC plasma复合材料,并将复合材料应用于去除环境重金属离子U(VI)/Cr(VI)的研究。实验结果表明LDH@LDC as-prep/plasma对重金属离子污染的去除机理是以离子交换反应为主导。相同条件下LDH@LDC plasma对U(VI)/Cr(VI)的去除容量明显高于LDH@LDC as-prep。实验还证实了氢等离子体辐照可以增加复合材料表面的氧空位,还可以刻蚀复合材料表面的羟基,导致材料表面更多的可参与离子交换反应的金属离子暴露,提升了复合材料对U(VI)/Cr(VI)的去除性能。(4)为证实表面缺陷调控同样适用于提升材料对环境有机污染的去除性能。实验以LDC为骨架,在其表面生长Fe S活性层,制备出硫化亚铁修饰的木质素衍生炭复合材料(Fe S@LDC as-prep),再利用氢等离子体辐照调控复合材料表面的硫空位,制备出Fe S@LDC plasma复合材料,并系统研究了表面缺陷对复合材料降解四环素(TCs)的影响机制。在复合材料对TCs降解实验中发现当溶液p H为3.5、TCs初始浓度为10 ppm时,室温下30 min内复合材料对TCs的去除率可以达到92.15%以上,Fe S@LDC as-prep/plasma对TCs的降解过程是以芬顿反应为主导。进一步研究发现氢等离子体辐照刻蚀了材料表面的硫原子,导致更多Fe2+离子暴露,提升了复合材料对TCs的降解性能。综上所述,本文系统研究了缺陷对复合材料去除环境污染的影响机制,实验结果证实了引入缺陷可以有效提升材料去除污染物的性能。相关的研究成果对合理设计、制备炭基复合材料具有指导借鉴意义。
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