Ge-ZSM-5分子筛膜的制备及其渗透蒸发性能研究

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分子筛膜是一种优异的无机膜材料,孔道规则、孔径可调,在分离、催化、光电等领域有着潜在的应用价值。其中Ge-ZSM-5分子筛膜由于具有优异的疏水性,而备受关注。本课题分别采用一次原位水热合成法和多次原位水热法,在α-氧化铝载体上,制备亲水及疏水的Ge-ZSM-5分子筛膜,用X-射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),能谱分析(EDX),接触角等手段对其表征。并将其用于乙醇/水和乙酸/水体系的分离。采用一次原位水热合成法,分别在Si/Ge = 25,100和200的溶胶中制备强亲水性Ge-ZSM-5分子筛膜。将其用于10~98 wt.%乙醇/水和30~98 wt.%乙酸/水体系的分离。其中Si/Ge = 100的分子筛膜亲水性最强,分离性能最好。分离系数∞,渗透通量非常大,分别为2.4 kg/m2·h和0.57 kg/m2·h。膜材料耐酸性能极好,在98 wt.%乙酸/水溶液中渗透蒸发25 h,膜材料仍保持完好。采用二次原位水热合成法,在Si/Ge = 25和100的溶胶中制得疏水性的Ge-ZSM-5分子筛膜。将其用于5 wt.%的乙酸/水二元体系分离。Si/Ge = 25,合成时间为一次24h,二次18h所得膜层的分离性能最好。渗透通量随温度从30 ℃至90 ℃先升高后降低,分离系数随温度的升高而增大。其分离系数最大为1.8,此时渗透通量为1.4 kg/m2·h。采用三次原位水热合成法,在Si/Ge = 25和100的溶胶中制得疏水性的Ge-ZSM-5分子筛膜。将其用于5 wt.%的乙酸/水二元体系分离。Si/Ge = 25,合成时间为一次24h,二次18h,三次12h,所得膜层的分离性能最好。渗透通量随温度从30 ℃至90 ℃先升高后降低。分离系数随温度的升高而增大。其分离系数最大为2,此时渗透通量为1.1 kg/m2·h,。Si/Ge= 100,合成时间为一次24 h,二次18 h,三次12 h,分离0.3~5 wt.%低浓度乙酸/水溶液,随着乙酸浓度的增加,其通量0.83 kg/m2·h左右,分离系数急剧减小,在0.3wt.%乙酸水溶液中分离系数最大达到3.4,浓度增加至5 wt.%分离系数小至1.82,几乎为最初值的一半。
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