二维过渡金属硫族化合物(Transition Metal Dichalcogenide,TMDs)以其独特的原子结构,优异的电子学、光学、谷电子学性能,在新能源、微纳光学器件以及半导体器件等领域表现出应用潜力,成为了继石墨烯之后低维材料领域的研究新热点。从原子尺度对二维TMDs材料的结构进行调控,实现电子结构的可控调节,是构建TMDs基微纳器件、推进二维TMDs材料实用化的重要前提。本文利用同族元素合金化、氧化刻蚀等手段对原子层厚MoS2的原子结构进行调控,结合低损伤球差校正电子显微镜表征和密度泛函理论(Density Function Theory,DFT)计算对单层MoS2合金体系及其氧化刻蚀过程中的结构衍化进行了分析,并初步探究了其结构调控机理。1、通过对CVD生长的原子层厚MoS2进行Se化取代,获得了原子层厚MoS2(1-x)Se2x合金。利用球差电镜系统进行了 MoS2(1-x)Se2x合金的原子结构表征,发现了 Se原子优先在MoS2的晶界处取代S原子,晶界处的Se原子的浓度与晶界角度存在密切的对应关系。结合DFT理论计算,发现MoS2的晶界主要由非平衡的位错核心结构组成,位错核心处的Se原子取代反应势垒比晶体结构完整的晶畴中低,因此Se原子更容易取代晶界处的S,从而表现出在晶界处富集的现象。由于位错核心的对称性不同,Se在晶界中富集的区域大小相应不同;而且位错核心的畸变程度和密度越大,其自由能越高,Se取代反应的势垒相应就越低;因此随着晶界角度的增大,Se原子浓度也相应随之上升。2、采用化学气相沉积法制备得到了不同Te掺杂浓度的单层MoS2(1-x)Te2x合金,利用原子分辨的球差校正电镜观察了 Te原子在MoS2中的取代类型和分布规律,结合第一性原理计算,分析了 Te取代的机制。结果表明,随着掺杂反应的温度升高和时间延长,MoS2(1-x)Te2x合金中的Te浓度呈现显著升高的趋势。利用STEM图像定量分析技术发现,在较低掺杂温度下,Te原子倾向于均匀分布于MoS2中,形成无序合金结构,其合金度接近100%;在较高掺杂温度下,掺杂Te原子和S空位空位的浓度均显著上升,并伴随出现Te原子链状结构。结合DFT计算分析,由于MoS2和MoTe2的晶体结构差异,随着掺杂Te的浓度上升,会在MoS2(1-x)Te2x合金中引入较大的晶格失配应力。通过晶体结构的局部畸变和形成Te原子链,可以有效释放晶格中的应力,从而降低系统的自由能。3、利用定位微栅和球差校正电子显微镜,实现了对在石墨烯衬底生长的单层MoS2的氧化刻蚀行为的“原位”观测,并结合其刻蚀后边缘结构的统计与分析,对单层MoS2中氧化刻蚀的起源、路径进行了分析和推断。研究发现,氧化刻蚀反应会在富含不饱和成键S原子的晶界、边缘、以及晶畴中的S空位中优先发生,且根据不同的边缘结构有不同的刻蚀路径和残余结构。单层MoS2的氧化刻蚀起源于O2分子与其中不饱和成键的S原子的结合,形成产物以气相形式逸散后,产生了更多的不饱和成键原子,氧化刻蚀过程也随之进一步向内部发展。此外,zigzag-Mo终结边缘与O2反应势垒较高,因此,在刻蚀后的边缘结构中,zigzag-Mo边缘占主导地位。最后,对单层MoS2结构调控的研究工作进行了总结,对工作的不足之处进行了分析,也对其中面临的未解决科学问题进行了展望。