纳米氧化锆基SCR催化剂脱硝性能研究

来源 :南京师范大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:weyyiverson
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氮氧化物是大气的主要污染物之一,选择性催化剂还原法(Selective Catalytic Reduction, SCR)被认为是最好的烟气脱硝技术,研发具有高活性的低温SCR催化剂成为近年来的研究热点。本论文以不同晶型结构的纳米ZrO2为载体,采用浸渍负载法,制备出Mn-Ce/ZrO2负载型催化剂,并对其低温脱硝性能进行了研究。首先,采用共沉淀法制备出室温稳定存在的不同晶型纳米ZrO2粉体,作为SCR催化剂的载体材料。采用X射线衍射(XRD)、激光拉曼散射(Raman)和透射电镜(TEM)等对获得的纳米ZrO2粉体的晶型结构、粒径、比表面积进行了表征,分析煅烧温度和改性剂掺杂量对纳米ZrO2晶型结构的影响,得到了不同晶型纳米ZrO2粉体的稳定化制备工艺。其次,以三种不同晶型结构的纳米ZrO2作为载体,采用浸渍法制备出Mn-Ce/ZrO2催化剂,研究其成分配比、添加助剂类别、载体晶型等条件对催化剂脱硝性能的影响。发现,Mn-Ce/ZrO2催化剂呈现脱硝效率随温度不断升高的特点,同时随着活性组分(Mn-Ce氧化物)负载量的增加,SCR活性也不断增强。其中,在60-120℃温度段,10m、10t和10c三种催化剂均表现出良好的低温SCR活性。以三种金属元素(Fe、Ag和Cu)的氧化物作为助剂,经二次负载掺杂后对催化剂的低温SCR活性影响较大,三种助剂的加入均不同程度降低了相应Mn-Ce/ZrO2催化剂的低温SCR活性。此外,研究了纳米Zr02的晶型结构对催化剂脱硝性能的影响作用,结果发现,在相同Mn-Ce负载量条件下,不同晶型纳米Zr02作为载体的Mn-Ce/ZrO2催化剂会表现出不同的低温SCR活性,总体体现为[Conv.]c.>[Conv.]t>[Conv.]m的载体晶型效应。通过XRD、BET、XPS等表征分析得出:负载型Mn-Ce/ZrO2催化剂的表面孔结构有利于催化脱硝反应的进行;对5%Mn-Ce/c-ZrO2系催化剂的XPS分析发现,5c具备最丰富的表面晶格氧,5m含有最多的表面羟基氧;5%Mn-Ce/c-ZrO2系催化剂的对应还原能力大小顺序为A(5c)>A(5t)>A(5m);NH3在5c、5t催化剂上主要是吸附在强Lewis酸性位上,在5m催化剂上部分NH3是吸附在Bronsted酸性位上,Mn-Ce复合氧化物负载于t-ZrO2和c-ZrO2时跟m-Zr02相比具有更多的表面Lewis酸性位,更多的NH3会吸附在其表面形成配位态的NH3,而m-ZrO2负载的Mn-Ce催化剂具有较多的Bronsted酸性位,NH3在其表面以NH4+形式吸附,与-N02生成中间产物NH4NO2。最后,本文还通过实验研究了该催化剂抗S02中毒性能,利用SEM、FT-IR、XPS等表征技术,研究该催化剂在含硫烟气反应前后催化剂表面的物理和化学性质的变化,得到该催化剂被SO2毒化失活的反应机理:主要是作为活性组分的MnOx被硫酸化和CeOx被硫酸化使催化剂的储氧能力下降。同时发现,5c受SO2影响相对较小,在抗硫化反应后仍能保持较好的脱硝性能,其次为5t,5m为最差,由此说明作为载体氧化锆的晶型结构对Mn-Ce/ZrO2催化剂的抗硫化性能也有明显的晶型效应。
其他文献
通过对高职教材建设基本现状调研,在对调查数据进行分析的基础上,本文总结了我国高等职业教育教材建设所取得的成绩与存在的不足。就存在的突出问题结合人才培养目标、依据高
<正>形体训练不仅能有效的提高中枢神经系统的功能和控制身体姿势的能力,而且能显著地发展柔韧和灵敏性等身体素质及相关部位的肌肉力量,塑造优美的形体和正确的身体姿势,对
我国农村数字普惠金融仍处于起步阶段,但整体数字鸿沟在迅速缩窄、数字普惠基础设施建设和数字化技术并不落后,再加之大数据风控、农业产业链的生态金融模式等创新手段的助力,数
报纸
目的:研究真核起始因子3a(eukaryotic initiation factor 3a,e IF3a)基因rs3824830,rs77382849,rs10787899,rs3740556位点多态性与卵巢癌铂类药物治疗敏感性的关系。方法:选
目的:探讨闭合性颅脑外伤患者围手术期输注异体血液与其发生院内感染是否存在相关性。方法:回顾性选择长沙市中心医院神经外科2012年2月至2013年12月因创伤所致闭合性颅脑外
本文就植物生长调节剂的应用和发展趋势及S-诱抗素的发展历程进行了论述,文章围绕植物生长物质定义、植物生长物质不同于其它营养物质和代谢产物的特点、植物生长物质的作用特
对外汉语课堂教学要求教师做到"精讲多练"。本文从内容、时机、策略和效率四个方面论及精讲多练的内涵,并分析了教师运用精讲多练中的若干误区。
今年是城市“基层党建提升年”,拓东街道在扎实推进城市社区党建“网格化”的基础上,结合辖区实际,推出“552X”党群服务、“温暖拓东基金”“爱心食堂”“民主协商议事”“新市
报纸
目的:观察加味五味消毒饮对生殖器疱疹的治疗作用。方法:对97例生殖器疱疹患者分治疗组和对照组,治疗组50例用加味五味消毒饮配合口服阿昔洛韦,对照组47例肌注加局部封闭干扰
[目的]观察百令胶囊联合西药治疗糖尿病肾病疗效。[方法]使用随机平行对照方法,将100例门诊及住院患者按抽签法简单随机分为两组。胰岛素控制血糖,辛伐他汀进行降血脂,同时予