棒状和椭球状胶体粒子体系的二维液晶相变

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二维液晶相变是软凝聚态物理领域最重要的研究课题之一。然而,相对于大量的计算机模拟工作,由于缺少合适的实验模型体系,二维液晶相变的实验研究仍然比较具有挑战性。近年来,胶体体系逐渐成为软凝聚态物理领域中的主要实验模型体系,已经被广泛用于研究各种相变问题,例如结晶、熔化和玻璃化转变等。尽管如此,胶体体系的二维液晶转变的相关实验工作至今依然鲜有报道,这是因为胶体粒子在高堆积分数下通常会发生堵塞(jamming),使得体系进入玻璃亚稳态,而无法到达液晶平衡态。本文设计和制备了超顺磁性的各向异性胶体粒子,棒状胶体和椭球胶体。通过外加磁场的扰动,可以使体系克服玻璃态到液晶态的能垒。撤去外磁场后,我们研究了无外场的平衡态条件下,体系随胶体粒子堆积分数增加而发生的二维液晶相变。本文的主要研究内容和结果包括:1.棒状胶体体系的液晶相变我们设计并制备了超顺磁性的棒状粒子的实验模型体系,并利用摄像显微技术和粒子跟踪手段,系统地研究了该体系的二维液晶相变过程。取向序参量、空间角度关联函数和径向分布函数的结果表明随着粒子堆积分数增加,体系的取向序逐渐增大,体系发生了从液相到向列(nematic)液晶相的转变。此外,统计了棒状粒子的取向构型概率分布并且计算了有效吉布斯自由能,这些结果表明平行构型是有效吉布斯自由能的极小值。随着粒子堆积分数增加,不同取向构型之间出现了自由能能垒,并且该能垒逐渐增大,导致粒子趋向于平行构型,从而使体系发生二维液晶相变。另外,计算了体系的取向均方位移和取向关联函数,这些结果表明随着堆积分数的增加,粒子的转动明显变慢,这是由于粒子取向的改变要跨越很高的能垒而阻碍转动。2.椭球胶体体系的二维液晶相变胶体粒子的长径比是决定二维液晶相变的最重要物理参数之一。由于物理拉伸方法很难得到大长径比的棒状粒子,为了研究长径比对液晶相变的影响,我们选择了在实验上相对容易制备的椭球胶体作为模型体系,并且制备了三种长径比的超顺磁性的椭球胶体粒子,然后利用摄像显微技术和粒子跟踪手段,探究不同长径比的椭球构成的胶体体系的二维液晶相变。研究结果表明随着椭球粒子长径比的增加,液晶相变的转变点向低堆积分数移动。计算了不同长径比椭球体系的取向关联函数,结果表明小长径比的椭球体系关联函数会呈现波动式衰减,而大长径比的椭球体系则是无波动的逐步衰减。这两种不同的衰减形式与已有的计算机模拟结果一致,该结果表明体系的空间关联性与粒子长径比相关。此外,通过比较三种长径比椭球体系在取向构型空间中的自由能能垒,发现随着椭球粒子堆积分数的增加,体系的能垒会增加。这些结果表明了二维液晶相变的普遍机理:取向构型空间中的能垒使粒子趋于平行构型,高堆积分数对应着高能垒和更多的平行构型,最终导致体系在高堆积分数下发生液晶转变。另外,研究结果还表明椭球长径比越大,能垒会越高,导致大长径比椭球的液晶转变点的堆积分数更低,表明了胶体粒子的各向异性对于液晶相变的重要影响。总之,本论文构建了两种用于研究二维液晶相变的胶体实验模型体系,分别由棒状胶体和椭球胶体构成。在实验上证明了两种体系都会发生由液相到向列相的二维液晶转变,并且澄清了粒子形状对这一液晶相转变的重要影响。本论文的研究为认识和理解液晶相变的机理提供了实验模型体系和实验证据,同时也为开发胶体液晶材料提供一定的指导。
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