氧化石墨烯材料的制备及其对铜离子吸附性能的研究

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水资源是地球上一切生命赖以生存的重要资源之一,水体中累积的铜元素不能被微生物分解,会通过食物链进入人体,危害人体健康,因此处理废水中的铜具有重要意义。吸附法在重金属污染废水处理领域有独特的优势,吸附剂的性能制约着吸附效果,大量研究在吸附剂中引入活性基团。活性基团中含有的氨基、羧基、酚基、酰胺基、环氧基和羟基等,能与重金属离子以离子键或共价键的形式结合,起到吸附作用,达到去除废水中重金属的目的。石墨烯是一种典型的碳基吸附材料,可以有效去除重金属、染料、药物、抗生素、酚类、多环芳烃等有毒污染物。对石墨进行化学剥离合成的氧化石墨烯具有优良的理化性能和表面结构,可作为吸附剂应用于水处理领域。氧化石墨烯由石墨烯经过氧化剥离后制得,延续了石墨大比表面积的特性,有益于与目标污染物充分接触。将大量含氧官能团引入石墨烯表面后,这些活性基团提供了大量的吸附结合位点。氧化程度决定了氧化石墨烯表面的官能团化程度,影响着起吸附作用官能团的数量和种类,从而影响铜离子的吸附容量和去除率。本文采用Hummers氧化法制备氧化石墨烯,通过控制氧化剂比例探究氧化程度对吸附铜离子性能的影响。为了解决氧化石墨烯难以从溶剂中分离的问题,采用共沉淀法在氧化石墨烯上负载Fe3O4纳米粒子,使吸附剂具有足够大的磁性,易于分离。考虑到经济适用性,通过引入纤维素降低吸附材料成本。羧甲基纤维素是纤维素的羧甲基团取代物,表面有大量能提供吸附位点的活性基团。羧甲基纤维素与氧化石墨烯复合后,形成的吸附材料具有良好的吸附性能。将合成材料用于吸附铜离子,研究了p H、初始铜离子浓度、氧化程度、反应时间等影响因素对吸附容量的影响,对吸附机理进行分析。研究表明,铜离子的平衡吸附量随着氧化石墨烯氧化程度的增加而变大,GO-5(高锰酸钾和石墨的摩尔比为5:1)的平衡吸附量最大,为83.33mg/g(p H=5,初始Cu2+浓度为100 mg/L,吸附剂投加量1 g/L)。GO-5的碳氧比最低,氧原子含量最高,表面引入含氧官能团量最多,这可能是其对铜离子的吸附容量最高的原因。共沉淀法制备的磁性氧化石墨烯,产生的Fe—O结构使氧化石墨烯成功负载了磁性。不同氧化程度石墨烯的磁性负载量不同,负载磁性会导致单位质量复合材料吸附容量的下降。相同条件下,磁性氧化石墨烯平衡吸附量为39.28 mg/g。以磁性氧化石墨烯为原料,合成羧甲基纤维素磁性氧化石墨烯,相同条件下的平衡吸附量为60.38 mg/g。研究表明,氧化石墨烯和磁性氧化石墨烯对Cu2+的吸附为单分子层吸附,羧甲基纤维素氧化石墨烯对Cu2+的吸附为单分子层吸附和多分子层共同吸附。
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