【摘 要】
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自从石墨烯在2004年被成功发现以来,因其独特的物理化学性质而备受关注,尤其是在红外光电探测器以及高频器件领域具有广阔的应用。然而零带隙结构和低光吸收率(仅2.3%)严重地限制了石墨烯光电探测器的性能。此时,类石墨烯结构的过渡金属硫族化合物(TMDs)与石墨烯实现互补,其结构独特,带隙随层数可调(1.06-2.88 e V),且光吸收率远高于石墨烯。二维TMDs表面自然钝化,没有悬挂键,在与其他二
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自从石墨烯在2004年被成功发现以来,因其独特的物理化学性质而备受关注,尤其是在红外光电探测器以及高频器件领域具有广阔的应用。然而零带隙结构和低光吸收率(仅2.3%)严重地限制了石墨烯光电探测器的性能。此时,类石墨烯结构的过渡金属硫族化合物(TMDs)与石墨烯实现互补,其结构独特,带隙随层数可调(1.06-2.88 e V),且光吸收率远高于石墨烯。二维TMDs表面自然钝化,没有悬挂键,在与其他二维材料互相堆叠时,可避免晶格失配的问题。所以,通过堆叠两种或多种二维材料可制备出多种多样的范德华异质结,还可以同时发挥出多种材料的优异性能,对光电探测器的性能提升具有很大意义。另外,二维TMDs材料或其异质结由于缺乏可控的掺杂手段,其进一步规模化应用受到了限制。因此,本文通过机械剥离干法转移制备了高质量MoS2/WSe2和MoS2/Graphene异质结,在系统研究其光学和电学性质的基础上,基于实验室的温和等离子体技术开发了一种可控的掺杂工艺,实现了二维TMDs异质结的无损可控掺杂,提升了异质结器件的电学和光电性能,并深入分析了其中掺杂改性的机理。论文的具体研究内容归纳如下:1.通过机械剥离和干法转移制备了高质量的MoS2/WSe2异质结,用光学显微镜、原子力显微镜(AFM)、拉曼和荧光光谱对样品的形貌和光学性质进行了表征。然后采用光刻工艺构筑了MoS2/WSe2场效应管器件,由于PN结具有较强的内建电场,因此该器件的输出具有良好的整流效应,在Vds=±1 V时最大整流比为93.5。此外,MoS2/WSe2光电探测器在自驱动条件(Vds=0)下对可见光具有较好的光探测能力。在功率为1.37μw的520 nm波长激光照射下,其响应度可达2.12×10~3 A/W,对应的光电流和探测率分别为1.48×10-8 A和2.33×1011 Jones。2.系统地研究了温和氨气等离子体对MoS2/WSe2异质结的电学和光电性能影响。通过大量对比实验发现,当等离子体处理参数为:真空度10 Pa,氨气气流量10 sccm,射频功率50 W,处理时间90 s时,器件的性能提升最高。由于对MoS2实现的n型掺杂,有效地增强了PN结的内建电场,一定程度上减少了导电层与金属电极之间的肖特基势垒,所以处理后异质结的输出整流比由93.5增加到3032.8。同时在520 nm波长的相同功率的激发照射下,其响应度和探测率均大幅提升,其中响应度由2.12×10~3变为6.35×10~4 A/W,探测率从2.33×1011变为6.89×1012 Jones,通过KPFM和能带图分析了光电性能增强的主要机制,具体地,氨气等离子体中的H自由基可诱导表面几层MoS2中S空位的产生,这可归因于等离子体处理作用的温和性,同时也说明氨气等离子体对下层的WSe2无明显作用,S空位的增多引起MoS2的n型掺杂,导致界面处的能带弯曲变大,间接增强了异质结的内建电场,提高了光生载流子的分离效率,因此提升了光电性能。3.构建了MoS2/Graphene异质结并进行了一系列光学和微结构表征,证明了异质结的质量良好。研究了温和氨气等离子体对MoS2/Graphene异质结的电学和光电性能的影响,同样发现氨气等离子体处理后其光电性能明显增强,最大整流比由10.37变为35.27,增强约3.4倍,最大响应度由2×10~3增大到3.6×10~4 A/W,电学和光电性能的增强可归因于温和NH3等离子体对MoS2的自校准n型掺杂。此外系统地研究了不同厚度的石墨烯对MoS2/Graphene异质结的电学和光电性能的影响。通过对比3nm、8nm和12nm的石墨烯异质结器件,发现厚层的石墨烯异质结具有更好的吸光性,在相同的光激发条件下能产生比薄层更大的光电流,而对于薄层石墨烯器件来说,得益于半垂直的异质结构,较薄的石墨烯相对就具有较短的载流子传输路径,然后快速的响应至外电路,因此薄层石墨烯异质结器件具有更快的响应速度约为10 ms。
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