【摘 要】
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燃料油中氮化物是大气污染物的主要来源之一,深度脱除燃料油中的氮化物非常必要。除加氢脱氮技术外,吸附脱氮技术具有操作简单,不耗氢,反应条件温和等优点而得到广泛关注。目前,已有文献报道金属离子交换Y型分子筛对碱性氮化物的吸附性能及吸附机理。但研究稀土离子Y型分子筛吸附脱氮性能的报道较少,同时对吸附非碱性氮化物的报道也非常有限。本论文主要内容为三部分:稀土离子交换Y型分子筛的吸附脱氮性能;Y型分子筛孔道
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燃料油中氮化物是大气污染物的主要来源之一,深度脱除燃料油中的氮化物非常必要。除加氢脱氮技术外,吸附脱氮技术具有操作简单,不耗氢,反应条件温和等优点而得到广泛关注。目前,已有文献报道金属离子交换Y型分子筛对碱性氮化物的吸附性能及吸附机理。但研究稀土离子Y型分子筛吸附脱氮性能的报道较少,同时对吸附非碱性氮化物的报道也非常有限。本论文主要内容为三部分:稀土离子交换Y型分子筛的吸附脱氮性能;Y型分子筛孔道结构的调变对脱氮性能的影响;HKUST-1的骨架结构中引入第二金属(Co2+和Ni2+),对其吸附脱氮性能的影响。通过液相离子交换法制备Y(Ⅲ)Y,Ce(IV)Y,La(Ⅲ)Y吸附剂。表征结果显示,离子交换后分子筛的晶体结构保持良好;比表面积和孔容大幅减小;表面同时存在L酸和B酸中心。静态吸附实验表明,稀土离子交换Y型分子筛,在含甲苯模型油中表现出明显高于NaY的脱氮选择性,尤其YY吸附喹啉几乎不受甲苯的影响。吸附等温线测试表明,NaY和YY对吲哚和喹啉的吸附均符合Langmuir模型。吸附平衡常数的变化顺序为:b(YY-喹啉,9702 L·mol-1)>>b(NaY-喹啉)>b(YY-吲哚)>b(NaY-吲哚,501L·mol-1),说明YY吸附喹啉的优异选择性与二者之间强作用力有关。NaY和YY对甲苯的吸附均为π电子作用。在同一平衡浓度下,YY对甲苯的吸附容量远小于NaY。YY在固定床吸附实验中,仍表现出较强的吸附脱氮能力及抗甲苯干扰能力。采用乙二胺四乙酸和NaOH连续处理对NaY分子筛进行脱铝和脱硅,实现Y型分子筛的孔道调变。静态吸附结果表明,大量介孔的形成并没有提高YY分子筛的脱氮选择性。主要原因是在三种孔道结构调变的Y型分子筛中,虽然形成大量的介孔,但微孔孔容或者显著增大、或者下降有限,未能实现“微孔填充效应”显著减弱。向HKUST-1骨架中引入第二金属,溶剂热法合成Co2+和Ni2+掺杂的双金属金属有机框架材料(MOFs)(Cu/Co-BTC和Cu/Ni-BTC)。静态吸附结果表明:MOFs的脱氮能力与氮化物的尺寸有关,同时与MOFs和氮化物之间的吸附模式有关。甲苯对MOFs的脱氮能力影响明显。
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