【摘 要】
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最近随着配位聚合物和金属有机框架化合物研究的不断深入,在无机化学领域,设计、合成孔状金属有机框架化合物和功能化金属有机框架化合物受到越来越多的关注。金属离子和刚性有
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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最近随着配位聚合物和金属有机框架化合物研究的不断深入,在无机化学领域,设计、合成孔状金属有机框架化合物和功能化金属有机框架化合物受到越来越多的关注。金属离子和刚性有机配体通过配位键自组装能够得到孔状结构,并有诸如气体存储、选择性吸附、分离、智能响应、药物释放、催化等潜在应用。
本论文中,我们集中讨论合成长臂三脚架形配体并在溶剂热条件下和不同的金属离子自组装构筑高孔材料。此外,为了理解结构和手性配体的关系,我们合成了一系列手性柔性配体,并采用溶剂挥发法得到了两类手性配位聚合物,论文内容分为下面三章。
第一章中简要介绍了吸附科学包括吸附基础概念、六类吸附等温线、BET理论和方程、Langmuir理论和方程、DFT模型、孔径分类和测试操作。此外,我们还介绍了关于孔状金属有机框架化合物的策略、特点的最新研究工作
第二章中我们合成了三种长臂三脚架形有机配体和线性吡啶配体。通过溶剂热方法得到七个化合物,分别命名为[Zn6(BTB)4(4,4’-BiPy)3]n·55nDMF·32nH2O(1),[Zn3(BTB)2(H2O)2]n(2),[Co3(BTB)2(DMF)2]n(3),[Cd3(BTB)2(DMF)4]n·DMF(4),Li9(BTB)3(DMF)2]n(5),[Cd(NBDA)(DMA)]n(6),[Co3(DEF)4(TCBPB)2]n(7)。特别地,经过超临界二氧化碳活化处理,化合物1是一个新颖的具有高比表面能吸附多种气体的的微孔多面体框架化合物。
第三章中我们以L-(+)-酒石酸为基础,设计合成了六种手性酰腙配体(L1,L2,L3,L4,L5,L6)。和不同的金属离子进行自组装,得到两个配位聚合物命名为[Cu3(L1’)2](8),[Mn(L1)(ClO4)2(H2O)3.5](9)。有趣的是,在自组装化合物8的过程中,L1发生了原位水解反应。
这些研究结果不但极大丰富了金属有机框架和配位化学的内容;而且为合成具有气体存储、选择性吸附、分离、智能响应和催化等应用前景的新型金属有机框架化合物提供了理论基础和实验模型。
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