【摘 要】
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碳点(carbon dots,CDs)是一类具有优异光学性能和应用领域广的新型碳纳米材料。与有机染料和半导体量子点相比,CDs具有毒性低、易于合成和功能化、水溶性高、光化学稳定性好、生物相容性好等优点。尽管有这些优点,但CDs在高浓度下具有聚集和碰撞的趋势,这会导致荧光猝灭(聚集诱导荧光猝灭)。已经开发了各种策略来减少高浓度CDs的聚集,并且发现将CDs封装到多孔材料中可以有效地抑制CDs的运动,
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碳点(carbon dots,CDs)是一类具有优异光学性能和应用领域广的新型碳纳米材料。与有机染料和半导体量子点相比,CDs具有毒性低、易于合成和功能化、水溶性高、光化学稳定性好、生物相容性好等优点。尽管有这些优点,但CDs在高浓度下具有聚集和碰撞的趋势,这会导致荧光猝灭(聚集诱导荧光猝灭)。已经开发了各种策略来减少高浓度CDs的聚集,并且发现将CDs封装到多孔材料中可以有效地抑制CDs的运动,从而大大减少CDs的聚集并提高其光学性能。由于金属-有机骨架(MOFs)有超高孔隙率和可调孔径以及选择性位点,将是封装CDs的理想材料。因此,本工作发展了硼酸功能化CDs,CDs@Eu-MOFs和CDs@UiO-66-NH2@B(OH)2的合成方法,并构建了硼酸类荧光传感器,分别用于选择性测定尿样中葡萄糖和血样中唾液酸以及多巴胺。本论文主要研究内容如下:第一章:简述了碳点合成及应用,主要阐述了CDs@MOFs的合成方法及其应用的研究进展。第二章:以3,5-二羧基苯硼酸为碳源,乙二胺为钝化剂,采用一步法制备了具有高发光强度的的硼酸功能化碳点(BA-CDs)。该探针具有优异的水溶性以及荧光稳定性。基于硼酸基团可与顺式二羟基化合物进行高亲和性且可逆地结合,制备的CDs荧光探针可以选择性识别葡萄糖分子(Glu),CDs荧光探针在405 nm的荧光强度随着Glu浓度的增加而降低,在2-80μM的线性范围内具有良好的线性相关性,最低检出限(LOD)为0.84μM。将该探针用于人体尿液样品中Glu浓度的测定,具有较好的回收率。第三章:以柠檬酸为碳源,乙二胺为氮源,通过水热法制备CDs。然后将CDs与含有氯化铕和3,5-二羧基苯硼酸的溶液搅拌混合,通过原位包覆法制备了双发射比率荧光传感器CDs@Eu-MOFs。该复合材料同时具有Eu-MOFs的强富集能力和双发射探针抗干扰能力强的优点,可用于唾液酸(SA)的检测。Eu(III)的荧光强度与CDs的荧光强度比随着SA浓度的增加不断增大,在10-4000μM的浓度范围内的线性相关系数为0.998,检出限为4.8μM。将该探针可用于人体血清样品中SA的测定,获得了较好的回收率。第四章:采用溶剂热法合成了发蓝光的金属有机骨架—UiO-66-NH2@B(OH)2,然后在UiO-66-NH2@B(OH)2中引入发红光CDs(R-CDs)的前驱体邻苯二胺,通过孔限域合成法成功制备CDs@UiO-66-NH2@B(OH)2双发射荧光探针。该探针同时拥有R-CDs稳定的光致发光性以及UiO-66-NH2@B(OH)2强大的吸附富集能力。UiO-66-NH2@B(OH)2与R-CDs的荧光强度比随DA浓度的增加不断增大,在2-1000μM的浓度范围内,线性相关系数为0.997,检出限为0.92μM。将该探针可用于人体血清样品中DA的测定,获得了较好的回收率。
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