酶促加氢反应由于其高活性、高选择性,在药物中间体、精细化学品合成等领域具有重要应用前景。然而,酶促加氢反应通常依靠价格昂贵的还原型辅酶NAD(P)H提供活性氢,利用太阳能为能量驱动NAD(P)H高效再生,有望促进酶促加氢反应的应用。本论文通过对无定形氧化钛化学结构、物理结构和电子结构的调控,协调优化光催化NADH再生过程中光生载流子分离与传递、NADH再生反应、电子供体扩散和氧化反应三个步骤,实现NADH高效再生;将光催化NADH再生反应与酶促加氢反应偶联,实现酶-光偶联催化系统性能强化。主要研究内容总结如下:首先,利用仿生矿化法在类石墨相氮化碳(GCN)表面原位沉积无定形氧化钛(a-TiO2),制备氮化碳@氧化钛(GCN@a-TiO2)核壳结构光催化剂,考察制备条件对a-TiO2涂层厚度的影响规律,实现了 GCN@a-TiO2核壳结构光催化剂可控构建。考察a-TiO2电子结构和物理结构对光生载流子分离与传递、电子供体扩散与氧化反应的影响规律,揭示上述两个步骤的协调优化规律,实现光催化NADH高效再生。NADH再生初始反应速率为0.12 mmol g-1 min-1,与纯氮化碳相比提升了 0.06 mmol g-1 min-1。其次,利用仿生矿化法与组装法结合将[Cp*Rh(bpy-COOH)H2O]2+固载到无定形氧化钛涂层中,考察制备条件对[Cp*Rh(bpy-COOH)H2O]2+-氧化钛涂层电子结构、化学结构的影响规律,实现了[Cp*Rh(bpy-COOH)H2O]2+-氧化钛涂层的可控构建。考察[Cp*Rh(bpy-COOH)H2O]2+-氧化钛涂层对光生载流子分离与传递、NADH再生反应影响规律,揭示上述两个步骤的协调优化规律,实现光催化NADH高效再生。最优NADH再生收率为60%,比[Cp*Rh(bpy-COOH)H2O]2+和GCN游离系统高33%。最后,将光催化NADH再生反应与酶促加氢反应耦合,构建酶-光偶联催化系统,考察反应中各组分对酶分子活性的影响规律,考察光照条件下光催化剂对酶活性的影响规律,揭示光催化NADH再生反应与酶促加氢反应的协调优化规律,实现酶-光偶联催化系统性能强化。在加入4 mMNAD+的条件下,系统最优甲醇产量为14.4 mM,NADH循环次数为3.6次。