【摘 要】
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随着世界人民环保意识的提高,可持续发展已经成为全球各国的重要战略目标。锂离子电池,作为现代新型储能设备的主力军,它的性能直接影响到绿色发展的进程。研究者们寄厚望于来源丰富,比容量高,嵌锂电位合适的硅基负极材料上,希望它可以取代商业石墨负极。但在研究过程中发现硅基材料体积膨胀剧烈,电导率低,严重限制了其商业化应用。从上述问题着手,本论文设计合成了三种硅碳复合材料,并研究其作为锂离子电池负极材料的电化
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随着世界人民环保意识的提高,可持续发展已经成为全球各国的重要战略目标。锂离子电池,作为现代新型储能设备的主力军,它的性能直接影响到绿色发展的进程。研究者们寄厚望于来源丰富,比容量高,嵌锂电位合适的硅基负极材料上,希望它可以取代商业石墨负极。但在研究过程中发现硅基材料体积膨胀剧烈,电导率低,严重限制了其商业化应用。从上述问题着手,本论文设计合成了三种硅碳复合材料,并研究其作为锂离子电池负极材料的电化学性能,主要内容如下:1、以甲醛和间苯二酚形成的树脂为碳前驱体,正硅酸四乙酯为Si O2前驱体,碳纳米管为基底,采用Stober法合成目标产物,得到具有三层同轴结构的Si O2/C@Si O2@CNT。研究表明,Si O2/C@Si O2@CNT复合材料在0.1 A g-1的电流密度下,经历200圈循环后,可逆比容量稳定在644 m Ah g-1。以1 A g-1的电流密度循环3000圈后,依旧能够保持242 m Ah g-1的比容量。电化学性能测试结果表明了Si O2/C@Si O2@CNT具有优越的容量性能和循环性能,这得益于三层同轴的结构设计。CNT的多孔结构对Si O2的体积膨胀起到了缓冲作用、Si O2在首次嵌锂产生的不可逆产物分散了Si膨胀产生的应力、CNT与碳壳构成的三维导电网络增强材料的导电性,使得这一复合材料拥有非常好的应用前景。2、以正硅酸四乙酯为硅源,采用赖氨酸法合成Si O2球,三聚氰胺甲醛形成的树脂为碳源,合成石榴状Si O2@C。实验原料来源丰富,价格低廉,合成方法简单易行,适合大规模生产。在0.1 A g-1电流密度下,Si O2@C循环500圈一直保持～200 m Ah g-1的可逆容量,在1 A g-1大电流密度下可逆容量一直维持在107m Ah g-1,表明了材料优异的循环稳定性。材料在0.1 A g-1、0.2 A g-1、0.5 A g-1及1 A g-1电流密度下的可逆容量分别为210 m Ah g-1、190 m Ah g-1、155 m Ah g-1和127 m Ah g-1,意味着当电流密度增大10倍,材料可逆容量减少了不到百分之四十。表明了石榴状的Si O2@C复合材料拥有优异的倍率性能。3、将纳米Si颗粒作为活性中心,用正硅酸四乙酯形成的Si O2包裹后,与三聚氰胺甲醛形成的透明溶液混合,调节p H后将混合物固化、碳化后将得到Si@Si O2@C复合材料。为了给予Si充分的体积膨胀空间,用HF刻蚀掉Si O2得到最终产物Si@void@C。分析样品物相组成、形貌结构和元素组成等信息,将其制备成锂离子半电池。在0.1 A g-1电流密度下,Si@Si O2@C在循环20圈后容量出现骤减,稳定在～230 m Ah g-1,而Si@void@C循环100圈后仍然拥有800m Ah g-1的高比容量,稳定性明显提高。
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