【摘 要】
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随着社会的飞速发展,煤炭、石油、天然气等化石能源日益枯竭,环境问题日益凸显,这严重制约了社会的发展。一直以来,人们都在寻找和开发新的清洁能源或者能源转换器件。热电材料能够直接实现热能与电能的相互转换,已经引起了人们的广泛关注。Zintl相化合物热电材料作为众多热电材料中的一类,由于其独特的晶体结构已经引起了人们的广泛关注。本文基于Mg3Sb2和Mg3Bi2的基本性质和研究现状,通过元素掺杂和合金化
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随着社会的飞速发展,煤炭、石油、天然气等化石能源日益枯竭,环境问题日益凸显,这严重制约了社会的发展。一直以来,人们都在寻找和开发新的清洁能源或者能源转换器件。热电材料能够直接实现热能与电能的相互转换,已经引起了人们的广泛关注。Zintl相化合物热电材料作为众多热电材料中的一类,由于其独特的晶体结构已经引起了人们的广泛关注。本文基于Mg3Sb2和Mg3Bi2的基本性质和研究现状,通过元素掺杂和合金化工程等手段,来提升n型Mg3Sb2和Mg3Bi2基热电材料的热电性能。具体的研究工作如下:1.研究了Co-Te元素掺杂对n型Mg3Sb2-Mg3Bi2合金的热电性能的影响。首先,通过调节Mg元素的浓度来抑制Bi元素的析出和二次相的形成,制得了纯净的Mg3.2(Sb0.3Bi0.7)1.99Te0.01。然后,在Mg的位置掺杂Co元素成功的提升了样品的电导率。当掺杂浓度为0.015时,在525K样品Mg3.185Co0.015(Sb0.3Bi0.7)1.99Te0.01的功率因子达到了20.3μWcm-1K-2。此外,Co元素的掺杂能够引起应力场和质量场的波动,降低了晶格热导率,在450K左右时,晶格热导率最低,约为0.64Wm-1K-1。结合电导率的提升和晶格热导率的降低,最终在525K样品Mg3.185Co0.015(Sb0.3Bi0.7)1.99Te0.01的ZT值达到了1.1左右。该工作为优化Mg3Sb2-Mg3Bi2合金的热电性能提供了很好的思路。2.研究了稀土元素掺杂对n型Mg3Sb1.5Bi0.5的热电性能的影响。通过在阳离子的位置引入高价稀土元素来优化其热电性能。首先,理论计算发现稀土元素（Er、Tb、Tm）掺杂能够很好的修饰n型Mg3Sb1.5Bi0.5的能带结构,优化材料的电学性能。然后,实验结果表明掺杂之后的载流子浓度最高达到了≈9×1019cm-3。由于载流子浓度的提升,电导率得到了很好的优化。因此,功率因子由原来的≈7μWcm-1K-2提升到≈16μWcm-1K-2。同时,稀土元素（Er、Tb、Tm）的掺杂有效的散射高频声子,降低了晶格热导率。最终,在750K时所有掺杂稀土元素（Er、Tb、Tm）的样品的ZT值均达到了1.5以上。其中,Er掺杂时样品的最大ZT值达到1.65。3.研究了合金化工程对近室温热电材料n型Mg3Bi2热电性能的影响。由于Mg3Bi2具有较小的禁带宽度（室温下-0.1e V左右）,在高温下容易发生双极化,这会严重恶化材料的热电性能。合金化工程为提高热电材料的热电性能提供了一条有效的途径。首先,通过调节Mg的浓度成功制备了纯净的n型Mg3Bi2热电材料。随后,在Bi的位点掺杂Se元素,引起了能带收敛,使得更多的能带参于电输运,优化了材料的电导率。这使得样品在300K的功率因子由≈10μWcm-1K-2提升到≈30μWcm-1K-2。近而,样品在300K的ZT由0.1提升到了0.3。最后,在Bi的位置重掺杂Sb元素,引入了合金化工程。随着Sb浓度的逐渐增大,材料的禁带宽度逐渐减小,电导率也在逐渐的减小。同时,由于Sb元素的大量掺杂,引起了晶格畸变,显著的降低了晶格热导率。当掺杂Sb的浓度为0.9时,在300K和525K分别获得了较高的ZT值≈0.73和≈1.28。这为优化窄带隙半导体热电材料的热电性能提供了可以借鉴的思路。
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