化学链燃烧（CLC）是一种有效富集CO₂的方法,不仅可以实现CO₂分离还可以减少NOx的排放,在日益重视环境和依赖能源的今天有着重要意义。化学链燃烧是碳捕集、利用和封存（CCUS）的第一步,可以实现煤的高效清洁利用。高性能氧载体是化学链燃烧的研究热点。掺杂其他金属元素可以提高氧载体的性能。对于这一方法提高氧载体释氧性能的研究以及对含硫气体存在下CO化学链燃烧的研究较为缺乏。因此,本文主要采用密度泛函理论（DFT）方法,结合热重分析实验,对铈掺杂铜基氧载体的释氧性能和含硫气氛下CO化学链燃烧的影响进行了研究。铈元素对铜基氧载体影响的结果和机理尚不明确。本文首先采用程序升温热重实验研究了铈掺杂对铜基氧载体释氧性能的影响。实验结果表明铈掺杂降低了反应峰值温度,提高了铜基氧载体在低温区的释氧速率,促进了铜基氧载体的释氧。然后采用DFT方法对影响机理进行了研究。结果表明:铈掺杂降低了CuO表面O₂分子形成的能垒和反应热,提高了O₂分子脱附的反应热,促进了内层氧原子向表层迁移。综合整个释氧过程来看,铈掺杂降低了释氧反应中的能垒,从而提高了CuO的释氧能力。热重实验与理论计算的结果符合较好。合成气中H₂S对CLC影响的研究并不充分。在明确了铈元素对铜基氧载体释氧性能的影响后,本文采用DFT方法研究了铈掺杂对H₂S存在下的CO化学链燃烧的影响。当CO和H₂S同时在CuO（1 1 1）完整表面吸附时,H₂S发生解离吸附,CO和H₂S可以促进彼此的吸附。氧空位增加了吸附位。此时CO的吸附能绝对值远大于H₂S的吸附能绝对值,CO将优先吸附。H₂S在此表面的吸附不再稳定。因此氧空位的存在有利于CO的吸附,不利于H₂S的吸附。铈掺杂虽然对CO和H₂S单独吸附在CuO（1 1 1）表面的吸附能力没有太大影响,但CO和H₂S同时吸附时变成竞争关系。同时铈掺杂促进了表面氧空位的形成,进而降低H₂S对CO吸附的不利影响,提高CO的CLC反应性能。SO₂是煤燃烧过程中含硫组分的主要转化产物,其对CLC影响的研究也比较缺乏。本文继续采用DFT方法研究了铈掺杂对SO₂存在下的CO化学链燃烧的影响。当CO和SO₂同时在CuO（1 1 1）完整表面吸附时,由于SO₂的吸附能力较强会优先吸附并占用较多的吸附位。因此SO₂将阻碍CO在CuO（1 1 1）完整表面的吸附。在氧空位存在的情况下,CO和SO₂的吸附能力都得到增强,SO₂的吸附更加稳定。CO在预吸附SO₂的氧缺陷表面上的吸附能绝对值比CO在预吸附SO₂的完整表面上的吸附能绝对值大。氧空位降低了SO₂对CO在CuO（1 1 1）表面吸附的阻碍作用。三配位铈掺会降低SO₂对CO在CuO（1 1 1）表面吸附的阻碍作用。四配位铈掺杂不利于SO₂的吸附,但不影响CO在Cu原子的吸附。此外,铈掺杂有利于氧空位的形成。因此,铈掺杂可以降低SO₂对CO吸附的不利影响,提高CO的CLC反应性能。