【摘 要】
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本文采用加压热天平、差热分析仪分别研究了北宿煤及石油焦的催化气化反应特性,重点考察了催化剂前驱体、催化剂添加量、气化温度、催化剂添加方法以及以FeCl3为主的复合催化
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本文采用加压热天平、差热分析仪分别研究了北宿煤及石油焦的催化气化反应特性,重点考察了催化剂前驱体、催化剂添加量、气化温度、催化剂添加方法以及以FeCl3为主的复合催化剂对煤、石油焦气化反应的影响。铁系催化剂对北宿煤-CO~气化的催化活性顺序为：Fe(NO3)3> FeCl3> FeSO4Fe2O3。采用四种动力学模型对北宿煤-CO~2催化气化动力学曲线进行拟合,拟合结果表明正态分布模型效果最好,相关系数均在0.98以上铁系催化剂对高硫石油焦-C02气化的催化活性顺序为：FeCl3>Fe(NO3)3> FeSO4Fe203。而铁系催化剂对石油焦水蒸气气化的催化活性顺序为：Fe2O3>FeCl3> FeSO4>Fe(NO3)3。催化气化反应速率随温度的增加而增大,随转化率的增加而减小,与石油焦非催化气化的非单调动力学曲线不同；离子交换法的催化效果优于浸渍法。采用四种动力学模型对石油焦一CO~催化气化动力学曲线进行拟合,拟合结果表明随机孔模型效果最好,相关系数在0.96以上。XRD分析表明反应初始阶段铁主要以Fe3C形式存在,随着反应的进行部分Fe3C被还原为还原态的Fe~进一步被氧化为FeO>Fe2O3和Fe304,这些变化可通过气-固反应和固-固反应来解释。部分Fe3C与石油焦中的S结合形成FeS,导致催化剂失活。相比单一催化剂,氯化铁与氢氧化钙、氯化铁与碳酸钾二元复合催化剂以及氯化铁与氢氧化钙、碳酸钾三元复合催化剂有明显的协同催化效果,其中氯化铁与氢氧化钙的协同催化效果最好。
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