【摘 要】
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随着经济的快速发展,中国水体环境污染日益严峻。各地污水排放标准日益严格给传统废水深度处理工艺提出更高的要求。光催化燃料电池因使用清洁能源光能,能从废水中回收电能,属于典型的绿色低能耗废水高级氧化技术而备受关注,具有良好的应用前景。本论文针对光催化燃料电池中如何高效利用光生电子的问题,优化设计了生物阴极脱氮反应。微生物阴极的反硝化反应不但减轻光催化燃料电池光生电子在阳极的积累,光生电子还能参与并强化
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随着经济的快速发展,中国水体环境污染日益严峻。各地污水排放标准日益严格给传统废水深度处理工艺提出更高的要求。光催化燃料电池因使用清洁能源光能,能从废水中回收电能,属于典型的绿色低能耗废水高级氧化技术而备受关注,具有良好的应用前景。本论文针对光催化燃料电池中如何高效利用光生电子的问题,优化设计了生物阴极脱氮反应。微生物阴极的反硝化反应不但减轻光催化燃料电池光生电子在阳极的积累,光生电子还能参与并强化微生物反硝化过程,达到协同作用。在一个光催化燃料电池中同时实现有机物的去除、电强化微生物脱氮和电能输出。具体的研究内容如下:(1)高效光阳极的开发。选择泡沫钛片和普通钛片,通过溶胶凝胶法、阳极氧化法和脉冲式超声辅助阳极氧化法制备了5种不同的光阳极,并对比其性能。就光催化氧化性能来看,超声辅助阳极氧化法电极对罗丹明B的脱色效率最高,pH=5时,120 min内达到60%。钛基溶胶凝胶法电极的表观电极电位最负,与生物阴极组成电池后可能有最大的电位输出。在全电池中,钛基溶胶凝胶法电极具有最大开路电势0.84 V和最大短路电流密度0.019 mA·cm-2,之后的光催化燃料电池中选择钛基溶胶凝胶法电极作为光阳极。(2)生物阴极的制备及电生物膜反应器脱氮研究。构建电极生物膜反应器,接种并电驯化微生物,考察不同种类碳源的接种和驯化效果、不同种类碳源及不同碳氮比对脱氮及氮分布的影响以及电压对脱氮的影响。实验表明:相比于甘氨酸和尿素,甲醇最适宜作为反硝化细菌的碳源,连续5天12 h内硝酸盐氮的去除率稳定并接近100%,甘氨酸下去除率均不到50%,还会造成亚硝酸盐氮(8 h时便积累至12 mg·L-1)和氨氮的积累。尿素下最高去除率仅为7.6%。甲醇作为碳源,驯化电压为0.15 V时,硝酸盐氮的去除速率最快,达20.62mg·L-1·h-1,比撤掉电压后的去除速率提高了约5%。微生物对碳源的依赖很强,但加电能强化任何碳氮比下的脱氮效果且碳氮比越小,施加电压对整个电极生物膜反应器硝酸盐氮去除效率的提高越显著。(3)耦合生物阴极的光催化燃料电池的构建与初步研究。组合电池能够协同降解染料和硝酸盐氮,并输出0.5 mA电流,3 h内阳极脱色率与阴极硝酸盐氮去除率较单独使用光电极和生物电极分别提高15%和5%左右。此外,0.05 M Na2SO4中加入0.05 M葡萄糖后的电池输出功率最大,开路电压为0.51 V,短路电流密度为0.217 mA·cm-2,电池实际最大输出功率密度为0.026 mW·cm-2。
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