本论文旨在功能导向性地合成无机类石墨烯材料同时调控无机类石墨烯材料自旋行为和电学行为,实现无机类石墨烯材料的可控制备,并对二维无机类石墨烯材料电子结构与性能之间的相关性进行初步的探索,最终实现无机类石墨烯材料在电催化领域中的应用。在本论文中,我们发展了几种具有室温铁磁性的二维无机类石墨烯材料并重点探索了材料的维度与电学性能之间的相关性。通过液相剥离的方法制备了第一个具有室温铁磁性和电荷密度波相变行为的二维二硫属过渡金属化合物。通过拓扑结构转变的策略合成了目前饱和磁化强度值最高的类石墨烯材料。通过引入氢悬键的策略修饰二维非金属材料的结构实现了二维非金属材料磁性耦合的调控。发展了前驱物形貌导向法制备氮化物类石墨烯材料的新方法,并对金属态的氮化镍纳米片进行了深入的理论研究和实验研究,探究了金属态氮化镍纳米片可以作为高效析氧电催化剂的本征原因。本论文具体内容包括如下几点：1.作者通过对VSe2的晶体结构分析,认为二维的VSe2纳米片可能同时具有室温铁磁性和电荷密度波相变行为。理论计算表明VSe2层间的作用力较弱,可以通过液相剥离的策略制备VSe2超薄纳米片。作者通过简单的水热方法,首次在水相中制备了VSe2,并将这种方法拓展至其它硒化物的制备。同时,作者在实验上通过使用甲酰胺为溶剂的液相剥离策略首次实现了二维VSe2超薄纳米片的制备。并且通过电输运和磁学性能的表征在实验上证实了VSe2超薄纳米片是同时具有室温铁磁性和电荷密度波相变行为的二维材料。理论计算进一步证明了VSe2超薄纳米片的本征铁磁性。据我们所知,VSe2超薄纳米片是第一个被报道的同时具有室温铁磁性和电荷密度波相变行为的无机类石墨烯材料。基于二维VSe2超薄纳米片具有本征的室温铁磁性和电荷密度波相变行为,其有望应用于下一代的纳米电子学器件中。2.作者通过拓扑结构转变的策略可控的制备了六方纤铁矿δ-FeOOH的超薄纳米片,其厚度约为1.2nm,少于三个晶胞的厚度。磁学研究表明,六方纤铁矿δ-FeOOH的超薄纳米片呈现出强健的室温铁磁性行为,其饱和磁化强度约为7.5emu/g。据我们所知,δ-FeOOH的超薄纳米片的饱和磁化强度值远远高于目前其它已报到的二维铁磁性材料的饱和磁化强度值。同时,δ-FeOOH的超薄纳米片呈现出直接带隙半导体的特征,其带隙约为2.2eV。得益于同时具有强铁磁性和半导体性质的特征,δ-FeOOH超薄纳米片很有希望应用于构建下一代的自旋电子器件中。3.针对大多数的二维非金属材料通常没有本征自旋有序结构的问题,作者以g-C3N4为例,功能导向性的在二维g-C3N4超薄纳米片的结构中引入氢悬键,并首次在实验上证实了氢悬键的引入可以实现二维非金属材料g-C3N4超薄纳米片磁性耦合作用的调控。在结构中拥有氢悬键的二维g-C3N4超薄纳米片的饱和磁化强度在室温下可以高达0.015emu/g。基于二维非金属材料只有s/p电子结构因而可以呈现出较弱的自旋-轨道耦合作用和较长的自旋弛豫时间的特点,铁磁性的二维g-C3N4超薄纳米片极有潜能应用于下一代的纳米电子学器件当中。这种通过在结构中引入氢悬键的策略修饰二维纳米材料的电子结构进而改变其本征物性的策略为未来调控和优化其它二维纳米材料的本征性能提供了新的思路。4.针对当前大多数Ni基析氧电催化剂的电催化效率受到其本征电导性较低和活性位点暴露不够的限制,作者通过前驱物形貌导向法功能导向性的制备了厚度仅为2.15-2.95nm的金属态的Ni3N超薄纳米片,并系统的研究了其本征物性与电催化析氧之间的关联性。通过第一性原理计算和电学行为的表征,我们成功的揭露了Ni3N具有本征的金属态行为,同时伴随着维度的降低,其载流子浓度可以得到进一步的提高。通过扩展X射线吸收精细结构谱的研究证明了其维度的降低同时也会导致Ni3N纳米片结构的无序化和缺陷的形成,无序化和缺陷的结构可以为电催化析氧反应提够更多的活性位点。与块材的Ni3N和NiO纳米片相比,受益于增强的金属态的电导性和原子尺度无序的结构,Ni3N纳米片实现了本征增强的析氧电催化反应。本工作为金属态的氮化物纳米片作为新型高效的析氧电催化剂提够了大量有用的信息,将会促进二维金属态的氮化物纳米片在能源存储与转化领域中的应用。