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农村地区典型燃烧源(生物质燃烧和农户燃煤)排放是我国大气污染的主要来源之一,本研究选取我国典型的生物质燃烧方式—秸秆及薪柴的家庭炉灶燃烧、秸秆露天焚烧以及煤球家庭燃烧,利用建立的烟尘罩稀释通道采样系统进行实验室模拟,系统研究了生物质燃烧和农户燃煤含碳物质的排放特征,在本土化排放因子库和活动水平库基础上构建了珠三角和全国农村地区典型燃烧源含碳物质排放清单,并进行深入分析。 本研究搭建了一套稀释倍数可调、可运用离线和在线采样方式实现全组分测量的烟尘罩—稀释通道采样系统。系统稀释倍数在8~100倍之间可调,可完全收集生物质燃烧短时间释放的大量烟气,且具有良好的采样平行性。 实测了秸秆野外焚烧、落叶野外焚烧、秸秆炉灶燃烧、薪柴炉灶燃烧和蜂窝煤燃烧排放的主要含碳物质(CO2、CO、CH4、PM2.5、OC、EC、VOCs、OVOCs、PAHs(g)和PAHs(s))的排放因子。秸秆露天焚烧产生的10种主要VOCs占总排放的85.7~90.0%,碳环数为2和3的VOCs占总排放的70%以上。含氧挥发性有机物(OVOCs)排放中,甲醛、乙醛、丙醛、丁醛、异戊醛等是主要物种,占总排放的70%以上。 OC/EC值可用来指征颗粒物的来源,秸秆野外焚烧、落叶野外焚烧、秸秆炉灶燃烧、薪柴炉灶燃烧和蜂窝煤燃烧排放的OC/EC值分别为28.1±21.6、23.8±12.1、3.3±1.3、3.0±1.6和33.6±34.6。生物质野外焚烧排放的总碳以OC为主,占80%上。生物质野外开放式燃烧的OC/EC值约为家庭炉灶燃烧的5.5~26.9倍,这主要由于野外燃烧时燃料含水量大,燃料不完全燃烧。秸秆野外焚烧、落叶野外焚烧、秸秆炉灶燃烧、薪柴炉灶燃烧和蜂窝煤燃烧排放的BC/EC值分别为0.2~3.3、0.2~0.5、0.3~5.5、2.5~4.2和0,表明不同源样品的BC/EC差异较大,因此,在计算源排放黑碳量时,不能笼统地由EC值作为BC值进行估算。 PAHs的谱分布结果显示,除蜂窝煤外,其他燃料燃烧的谱分布比较相似;五种燃料燃烧排放均以中低环PAHs为主,蜂窝煤燃烧排放的中高环PAHs比例略高,约为34.6%。 在实测排放因子和活动水平调研基础上构建了珠三角农村地区典型燃烧源含碳物质排放清单。2008年珠三角生物质燃烧排放的PM2.5、EC、CO和VOCs总量分别为13.56、2.25、186.36和15.94千吨。其中,秸秆燃烧对各种污染物排放均影响较大,尤其是PM2.5和VOCs,薪柴燃烧对EC总排放的贡献在80%以上,森林大火的排放几乎可以忽略。 珠三角生物质燃烧污染物排放量处于第一阶梯的县市包括:肇庆的四会、高要市,江门的开平市,珠海的斗门和金湾区,惠州的惠城区等。环珠江口的几个县市中除广州的番禺、南沙及中山市外,其余各县市生物质燃烧排放的污染物很少。生物质燃烧排放对珠江三角洲肇庆市、江门市、惠州市的贡献较大,对广州、珠海等其他六城市污染总排放的贡献比较低。 构建了本土化的排放因子库,优化了活动水平数据库,削减活动水平不确定性的13%~29%,在此基础上构建了2006年全国农村地区典型燃烧源含碳物质排放清单。2006年全国生物质燃烧及农户燃煤向大气排放CO2118060.7万吨、CO6673.2万吨、CH4295.9万吨、VOCs325.6万吨、PM2.5575.8万吨、OC204.5万吨、EC59.3万吨、PAHs5.95万吨。生物质燃烧及农户燃煤排放地区分布不均衡,以四川、河南、山东、河北等地区排放量最大,主要受农村人口数量及分布、经济发展水平、地理和气候条件等影响。 受秸秆野外焚烧、生物质能源家庭使用量和森林大火的影响,华北平原地区、四川盆地部分地区和黑龙江省北部是我国典型的OC排放区。OC/EC高值主要分布在大量使用动物粪便作燃料的青藏高原和内蒙古东北部,以及秸秆作为炊事能源比例和秸秆露天焚烧比例均比较高的江苏、山东、福建、江西、黑龙江和吉林等地。 从燃烧方式来看,秸秆炉灶燃烧是PAHs、CO、CH4、VOCs、PM2.5、 CO2、EC的主要来源,分别占其总量的68%、55%、51%、42%、39%、38%和34%;秸秆露天焚烧排放是OC的主要来源,占总量的46%;作为国内已有排放清单普遍忽视的源,动物粪便作为燃料的排放分别占VOCs、CH4和OC总排放的14%、4%和4%,动物粪便燃烧排放是青藏高原和内蒙古北部地区OC、EC等的主要来源。 本研究估算的中国生物质露天燃烧的OC和EC排放量显著高于已有文献报道值,分别为已知文献报道值的1.5~8.9倍和1.4~5.7倍,这主要受排放因子选取、森林大火以及因统计数据出处不同造成的活动水平差异等因素影响。这一发现对于准确评估中国在全球碳循环和气候变化中的贡献有重要修正作用。