羧基取代酞菁键合MCM-41的合成及其去除乙硫醇的催化活性研究

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由于环境问题的加剧,除去大气中SOx迫在眉睫。这些SOx主要来自于油品中含硫化合物(硫醇、硫醚、噻吩、苯并噻吩以及二甲基苯并噻吩等)的燃烧。因此,除去油品中的含硫化合物成为首要任务。本文选用航空煤油做溶剂,以邻苯二甲酸和邻苯二甲酸酐的衍生物为前驱体,采用溶剂法合成了四羧基酞菁TCPcM (M=2H, Zn(Ⅱ), Cu(Ⅱ), Ni(Ⅱ), Co(Ⅱ), Fe(Ⅱ), Mn(Ⅱ), Cr(Ⅲ)),2-羧基不对称酞菁CPcM(M=2H, Zn(Ⅱ), Cu(Ⅱ), Ni(Ⅱ), Co(Ⅱ), Fe(Ⅱ), Mn(Ⅱ), Cr(Ⅲ))以及双核六羧基酞菁BNHCPcM(M=2H, Zn(Ⅱ), Cu(Ⅱ), Ni(Ⅱ), Co(Ⅱ), Fe(Ⅱ), Mn(Ⅱ), Cr(Ⅲ))三大系列共24种化合物,通过元素分析、紫外可见光谱和红外光谱对其进行了表征。此外,还合成了一种全新的四(4-羧基)苯胺基酞菁钴,以相同的方法对其进行了表征。在水热条件下合成了全硅介孔分子筛MCM-41,测得其比表面积可以达到953.81 m2/g,孔径2.41 nm,孔容0.7242 ml/g。然后将合成的酞菁键合在介孔分子筛MCM-41上,红外光谱、X-ray粉末衍射以及X-ray光电子能谱都对键合结果进行了证实。以乙硫醇的石油醚溶液为模拟对象,通过非均相滴定法测定了乙硫醇的去除率,从实验结果可以看出:(1)MCM-41-NH-BNHCPcM的催化活性是最高的,MCM-41-NH-CPcM的催化活性是最低的。MCM-41-NH-TCPcM的催化活性介于MCM-41-NH-BNHCPcM和MCM-41-NH-CPcM之间。(2)MCM-41-NH-BNHCPcCo的催化性能是最好的,其去除率可以达到92.74%。
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