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Skutterudite热电材料具有比较大的Seebeck系数以及较低的电阻率,并且因其独特的晶体结构,能够通过填充稀土元素以及形成置换固溶体来降低其热导率,得到比较理想的热电性能,从而引起大家极大的研究兴趣。LayFe4-xNixSb12成分的Skutterudite结构热电材料具有比较独特的价态结构及性能特征,在本文中,我们首先结合XRD及DTA分析手段,研究了La和Ni元素的含量对LayFe4-xNixSb12成分合成相组成的影响。研究发现,随着La填充量的增加, Skutterudite结构相易于形成,并且晶格常数也会随之增大;而随着Ni的增加,Skutterudite结构相不易形成;相比CoSb3的包晶分解温度(分解温度875℃),LayFe4-xNixSb12成分的包晶分解温度只有770℃左右,热稳定性明显降低。热电性能研究表明,LayFe3.7Ni0.3Sb12化合物以P型(空穴)传导为主;随着填充分数的增大,Seebeck系数有明显的提高,在La的填充量达到1.7以后,获得了较高的Seebeck系数;LayFe3.7Ni0.3Sb12化合物具有比较强的金属性,电阻率比较低,随着温度的升高而增大;相比未填充化合物,热导率比较低, La1.7Fe3.7Ni0.3Sb12在700K附近有最大的ZT值0.4。热压时间对LayFe4-xNixSb12化合物的热电性能有比较明显的影响,热压时间为1.5h的样品具有比较小的电阻率,但是同时它的Seebeck系数也比较小,并且热导率比较大;对于热压2.0h样品,Seebeck系数比较大,热导率比较小,具有比较适中的电阻率,相对来说热电性能比较理想;热压2.5h以后,电阻率及Seebeck系数都有一定程度降低,但是热导率有比较明显的升高,总体ZT值比热压2.0h有一定程度的降低。探索了两步法合成LayFe4-xNixSb12成分的Skutterudite结构热电材料,首先利用直流电流等离子炉让La块和Sb粉进行反应,生成La-Sb化合物,再把Fe、Ni、Sb以及La-Sb化合物按照La:Fe:Ni:Sb=y:4-x:x:12的摩尔比配料,使用MA+HP工艺进行反应生成最终的Skutterudite相,相比直接使用MA+HP合成工艺, La元素的氧化明显减少,从而减少了杂质,提高了材料的热电性能。研究了La填充分数y对材料的热电性能的影响,过量的La填充将会使热电性能下降。