【摘 要】
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近年来,光催化技术是有效解决日益增长的能源需求和环境污染等严峻问题的重要措施之一,也是近几年的研究热点。目前,许多半导体光催化剂已经被研究应用于光催化能源转换和光催化降解有机污染物。然而,它们的可见光响应低和光生载流子的分离效率低限制了它们的实际应用。通过尽可能地提高半导体光催化剂的光吸收响应范围来充分利用太阳能并实现高效的太阳能转换仍然是提高光催化性能的重要挑战。因此,探索具有高的太阳能利用率和
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近年来,光催化技术是有效解决日益增长的能源需求和环境污染等严峻问题的重要措施之一,也是近几年的研究热点。目前,许多半导体光催化剂已经被研究应用于光催化能源转换和光催化降解有机污染物。然而,它们的可见光响应低和光生载流子的分离效率低限制了它们的实际应用。通过尽可能地提高半导体光催化剂的光吸收响应范围来充分利用太阳能并实现高效的太阳能转换仍然是提高光催化性能的重要挑战。因此,探索具有高的太阳能利用率和高的光生电子-空穴对分离效率的新型催化材料以解决环境和能量危机具有重要意义。本论文主要以碘氧铋(BiOI)和硫锌铟化合物(ZnIn2S4)为研究对象,通过二维层状的二硫化钼(Mo S2)和纳米颗粒硫化镉(Cd S)对BiOI的微观形貌和能带结构进行调控。此外,利用二维层状的过渡金属碳化物(MXene(Ti3C2))和ZnIn2S4复合来构建高效的分层异质结构催化剂。论文的主要研究内容如下:(1)通过简单的两步溶剂热法成功地合成了尺寸均匀且结构可控的纳米花状BiOI/Mo S2微球。并对其微观形貌、组成、光学性能、电化学性能及光催化性能进行了研究。结果表明3D BiOI/Mo S2微球可有效地限制光生电子-空穴对的重组,对有机污染物甲基橙(MO)和四环素(TC)的降解均表现出优异的光催化活性。这是由于BiOI晶格结构(001)面中存在大量缺陷以及Mo S2具有丰富的催化活性位点能够快速分离光生电子-空穴对。其中3D BiOI/Mo S2-0.01微球对MO和TC的降解率分别高达95.6%和91.5%。Mo S2和BiOI的协同作用可有效增强电荷-载流子分离并扩展可见光吸收范围。因此BiOI/Mo S2微球具有在可见光光催化效果,具有广泛的应用前景。(2)通过简单的三步溶剂热法成功地合成了分层BiOI/Mo S2/Cd S-0.03异质结构微球。并对其微观形貌、组成、光学性能、电化学性能及光催化性能进行了研究。结果表明分层BiOI/Mo S2/Cd S-0.03异质结构微球在可见光下对CO2还原成CH4和CO表现出优异的光催化活性,其CH4和CO的还原速率分别为46.22μmolg-1h-1和36.98μmolg-1h-1。同时,分层BiOI/Mo S2/Cd S-0.03异质结构微球对TC的降解也表现了最好的光催化效果。这是由于在BiOI上引入Mo S2和Cd S可以有效地提高比表面积、暴露更多的催化位点和形成紧密联系的界面,为载流子传输提供了更多的路径,从而提高可见光利用率并显著抑制电子-空穴对的重组。该复合材料可以在可见光下实现将CO2还原成可利用的能源,为分层异质结构材料的构造提供了设计思路。(3)通过简单的水浴法成功地合成了分层MXene/ZnIn2S4异质结构催化剂。并对其微观形貌、组成、光学性能、电化学性能及光催化性能进行了研究。结果表明5%MXene/ZnIn2S4异质结构催化剂在可见光下便可实现重铬酸钾(Cr(VI))的还原和MO的降解。这是由于分层MXene/ZnIn2S4异质结构催化剂可以暴露更多的催化活性位点,MXene和ZnIn2S4之间形成的界面可为电荷传输创建了便利的渠道,导电性优异的MXene可以快速转移电荷,有效抑制电子-空穴对的复合,提高可见光的利用率。该复合材料可以在可见光下实现降解有机物及还原Cr(VI),为分层异质结构材料的构造提供了设计思路。
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