【摘 要】
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食品检测作为保障食品安全的关键环节,对促进经济发展和保护人类生命健康具有重要意义。不同食品基质需要特定的检测探针,油相食品基质需要前处理简单、检测结果稳定且能够适合油相检测的探针,水相食品基质需要适合水相体系下高信号强度、抗干扰和准确灵敏的检测探针。全无机钙钛矿量子点在油相基质中荧光性质稳定。长余辉纳米材料由于余辉性质可避免水相基质干扰。因此,本论文以半导体纳米材料——全无机钙钛矿量子点和长余辉纳
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食品检测作为保障食品安全的关键环节,对促进经济发展和保护人类生命健康具有重要意义。不同食品基质需要特定的检测探针,油相食品基质需要前处理简单、检测结果稳定且能够适合油相检测的探针,水相食品基质需要适合水相体系下高信号强度、抗干扰和准确灵敏的检测探针。全无机钙钛矿量子点在油相基质中荧光性质稳定。长余辉纳米材料由于余辉性质可避免水相基质干扰。因此,本论文以半导体纳米材料——全无机钙钛矿量子点和长余辉纳米材料为研究对象,设计荧光探针、SERS传感器及荧光-SERS双模态传感器,实现食用油理化指标和有害因子以及水相中食源性致病菌肠毒素（Staphylococcal enterotoxins,SEC）的灵敏准确检测。本论文的主要研究工作如下:1、基于全无机钙钛矿纳米材料,构建食用油品质多模态传感分析方法。通过调控卤化铅投料比及反应时间制备了一系列不同发射的油溶性全无机钙钛矿量子点（All-inorganic perovskite quantum dots,Cs Pb X3 QDs）。Cs Pb Br1.5I1.5 QDs的橙色荧光在食用油中具有良好的稳定性。基于Cs Pb Br1.5I1.5 QDs遇酸破坏钙钛矿结构导致荧光猝灭的原理,设计荧光猝灭型传感器用于食用油的酸值检测,酸值的检出限为0.71 mg KOH/g。且基于在甲苯试剂中3-氯-1,2-丙二醇（3-MCPD）易与Cs Pb Br1.5I1.5 QDs发生卤素交换反应的原理,构建荧光偏移型传感器用于检测食用油中的3-MCPD,检出限为39.81μg/m L。此外,基于遇水荧光易猝灭的介孔二氧化硅包覆全无机钙钛矿量子点(Cs Pb Br1.5I1.5@MSNs)与水稳定性的二维钙钛矿纳米片Cs Pb Br3 NSs,构建了检测食用油中水分含量的比率荧光探针,检出限为0.45%。制备的一系列不同性质的钙钛矿材料,实现了食用油中有害因子的便捷、灵敏和裸眼检测,为多模态油相食品安全监测提供了新材料和新途径。2、构建基于全无机钙钛矿材料的SERS传感器,用于检测水相食品基质中的SEC。通过高温去溶剂法制备绿色发射的Cs Pb Br3@MSNs,介孔二氧化硅的引入使得该材料可以在水中均匀分散并为生物分子的修饰提供反应位点,且遇水转变为无荧光的Cs Pb2Br5@MSNs半导体纳米材料。基于Cs Pb2Br5@MSNs与Au-Ag Janus NPs复合材料构建的SERS传感器表现出增强的SERS信号。该SERS传感器可以实现牛奶样品中SEC的灵敏检测,检出限可达0.83 pg/m L。3、开发了基于长余辉纳米材料和等离子体纳米材料复合结构的荧光-SERS双模态光学传感器,用于水相基质中SEC的灵敏准确检测。通过水热法合成红色发射的长余辉纳米材料ZGGO NPs,与等离子体纳米材料Au NBPs经SEC抗体/抗原组装成复合材料SEC-composites。基于等离激元增强荧光及ZGGO NPs独特的上转换荧光增强SERS机理,SEC-composites具备增强的荧光信号及SERS信号。开发的荧光-SERS双模态光学传感器,提供了两个可以相互验证的独立检测信号,根据荧光信号和SERS信号分别得到检出限为7.5 pg/m L、8.9 pg/m L,进一步提高了SEC检测结果的准确性。该双光学信号传感器避免了食物基质的干扰并有效提高SEC检测的可靠性。
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