Pb负载型气体扩散电极电化学还原CO2的研究

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CO2的转化和利用在解决环境问题的同时,可以获得相应的有机化合物,实现了资源的循环利用。在各种转化途径中,电化学还原作为一种新兴的绿色方法,正在受到研究者们广泛的关注。本研究采用负载Pb的气体扩散电极,在KHCO3水溶液中电还原CO2制取甲酸。采用等体积浸渍和氢气还原的方法制备了具有立方晶相的活性炭负载Pb催化剂,与乙炔黑和PTFE混合压制后制得负载Pb的气体扩散电极。借助极化曲线和产物分析检测对气体扩散电极催化层的制备条件进行了考察,结果表明当加入乙炔黑和PTFE的质量分数分别为15%和25%,膜层厚度0.4mm,成型压力10MPa时,电极的综合性能最好。利用极化曲线、计时电流法、膜层透气性测试,对电极扩散层的制备条件进行了考察,结果表明PTFE的质量分数为30%,乙炔黑和造孔剂Na2SO4的质量比2.5:1,膜层厚度0.4mm时,电极的综合性能最好。通过考察电解液浓度、还原电位对CO2电还原制取甲酸过程的影响,确定了KHCO3电解液的浓度为0.5mol·L-1;在一定范围内,随着还原电位的负移,产物甲酸的浓度和最终电流效率持续增加,且均在-2.0V时达到最大值,电流效率可达22%。
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