【摘 要】
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镍基材料因其高导电、耐腐蚀、价格相对低廉等优点,在电化学领域得到了广泛的研究。而且,由于镍基电催化剂中Ni与邻近杂原子之间的高协同效应,可以显著提升材料的表面吸附性能,有利于改善电催化性能,在锂-氧气电池体系具有广阔的发展前景。镍基磷化物、硒化物由于高的氧析出反应活性,被认为是极具发展潜力的锂-氧气电池正极材料。本论文采用表界面的空位修饰和异质结的构建来调节镍基磷化物和硒化物的表面电子结构,增加活
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镍基材料因其高导电、耐腐蚀、价格相对低廉等优点,在电化学领域得到了广泛的研究。而且,由于镍基电催化剂中Ni与邻近杂原子之间的高协同效应,可以显著提升材料的表面吸附性能,有利于改善电催化性能,在锂-氧气电池体系具有广阔的发展前景。镍基磷化物、硒化物由于高的氧析出反应活性,被认为是极具发展潜力的锂-氧气电池正极材料。本论文采用表界面的空位修饰和异质结的构建来调节镍基磷化物和硒化物的表面电子结构,增加活性位点及提高电导率,从而获得高效的锂-氧气电池正极催化剂。主要研究内容及成果如下:（1）采用水热法合成Ni（OH）2前驱体,经磷化处理得Ni2P,采用Na BH4还原构建磷空位富集的Ni2P（Vp-Ni2P）。采用XPS、PL、EPR和HRTEM等测试手段证实了Ni2P中磷空位的存在。将Vp-Ni2P作为锂-氧气电池正极,组装为扣式电池并进行电化学测试。结果表明:Vp-Ni2P基锂氧气电池表现出更高的放电比容量(10796.2 m A h g-1)和优异的循环性能（235次）。Vp-Ni2P电极优异的电化学性能主要归因于磷空位的存在,磷空位不仅可以调节表面电子结构,提高电极的导电性,而且还充当额外的反应活性位点。（2）采用水热-磷化处理在镍泡沫上原位合成富含磷空位的Ni2P/Ni12P5异质结构,并将其作为锂-氧气电池正极催化剂。电化学测试结果表明,Ni2P/Ni12P5@NF异质结能显著降低锂-氧气电池的过电势（0.89 V）,提升放电比容量(13254.1 m A h g-1)。采用HRTEM、XPS表征证实了Ni2P/Ni12P5异质结构能够调节表面电子结构,加快充放电过程中界面反应动力学,从而改善电池的电化学性能。（3）采用一步水热法在镍泡沫上原位合成Ni3Se2/Ni Se2异质结构,并将其作为锂-氧气电池正极催化剂。电化学测试结果表明,Ni3Se2/Ni Se2@NF基锂氧气电池出超高的放电比容量(23092.8 m A h g-1),较低的过电位和长的循环寿命（500次）。采用Raman、XPS表征证实了Ni3Se2/Ni Se2异质结构的构建能够加速界面电子转移,增加有效的反应活性位点并提高催化剂的导电性,最终改善电极的催化活性及稳定性。
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