【摘 要】
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随着科技的发展和人工智能技术的不断进步,可拉伸和可弯折的柔性可穿戴电子器件引起了人们极大的关注。可穿戴传感器和超级电容器作为两种研究比较广泛的电子器件也逐渐朝着柔性化的方向迈进,以顺应集成器件的形变,满足实际应用需求。近年来,水凝胶由于具有柔韧性高、可拉伸、导电性能可调等优势在柔性可穿戴传感器以及超级电容器等领域被广泛应用。尽管目前水凝胶电子器件已经取得了长足的发展,但是大多数水凝胶仍然存在机械性
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随着科技的发展和人工智能技术的不断进步,可拉伸和可弯折的柔性可穿戴电子器件引起了人们极大的关注。可穿戴传感器和超级电容器作为两种研究比较广泛的电子器件也逐渐朝着柔性化的方向迈进,以顺应集成器件的形变,满足实际应用需求。近年来,水凝胶由于具有柔韧性高、可拉伸、导电性能可调等优势在柔性可穿戴传感器以及超级电容器等领域被广泛应用。尽管目前水凝胶电子器件已经取得了长足的发展,但是大多数水凝胶仍然存在机械性能差、缺乏自粘性、透明度低以及环境稳定性差等问题,制约了水凝胶电子器件的发展。针对以上问题,本论文从网络结构设计出发,利用核苷酸作为功能性分子开发出多种具有粘性、韧性、快速自恢复性、类皮肤机械响应性以及抗冻、抗干等性能的导电水凝胶,并将其应用于柔性可穿戴传感器和超级电容器,极大地改善了传统水凝胶基柔性电子器件的综合性能。具体内容和研究结果如下:(1)针对水凝胶传感器耐久性差的问题,采用腺苷酸作为动态交联剂来增强疏水缔合聚丙烯酰胺网络,构建出具有高韧性、良好自恢复性以及抗疲劳的水凝胶。腺苷酸通过与阳离子疏水缔合胶束以及聚合物链间形成的离子键和氢键作用提升了水凝胶的力学性能,水凝胶最佳的拉伸强度和韧性分别为620 k Pa和3.63 MJ/m~3。同时,基于水凝胶网络中非共价键的动态可逆性,无需外部刺激,水凝胶在室温下表现出快速的自恢复性能。另外,水凝胶体系中存在的Na+和Cl-使其具有良好的导电性。该水凝胶可作为压力和应变传感器检测各种机械变形,并表现出高的灵敏度和长时间循环稳定性。该水凝胶传感器能持续监测和区分大范围的人体活动和细微的生理信号,例如各种人体关节的运动、握拳、咳嗽、呼吸和说话。(2)为了使水凝胶传感器具有良好的信号同步性以及生物相容性,通过模仿皮肤真皮层的结构组成,将腺苷酸交联的壳聚糖季铵盐非共价交联网络和共价键交联的聚丙烯酰胺网络进行复合,成功制备了类皮肤机械响应水凝胶传感器。基于两个网络交联强度的差异性,在拉伸应变下两种网络会发生顺序断裂,因此水凝胶展现出低模量、高弹性和应变硬化的特点。而且,水凝胶还具有良好的生物相容性,可放心的用于可穿戴传感器。构筑的水凝胶传感器展示出高的应变灵敏性(GF=3.38)和压力灵敏性(GF=0.013 k Pa-1)、短的响应时间(0.21 s)以及可忽略的信号滞后性。即使在500%的应变下,水凝胶传感器的输出信号与输入应变信号也几乎完全同步。该水凝胶作为触觉传感器时能对物体重量的大小进行识别。另外,该水凝胶可穿戴传感器可以用于检测肢体弯曲、面部情绪的变化、呼吸和语音信号等。(3)为了进一步提升水凝胶可穿戴传感器对人体运动监测的精准度并实现对检测部位的清晰观察,在这部分研究工作中,将腺苷酸引入到聚(丙烯酰胺-co-甲基丙烯酸二甲氨乙酯)水凝胶中制备了具有高透明度的粘韧导电水凝胶。由于水凝胶中的腺苷酸可以与材料表面形成氢键、金属络合、疏水作用、阳离子-π和π-π堆积等非共价相互作用,该水凝胶不仅对各种固体材料表现出优异的粘性,而且还具有很强的皮肤粘附性。即使在人体运动过程中水凝胶传感器也能与皮肤适形粘附,跟随动态的皮肤变形而变形。因此,不论是大幅度的关节运动,还是说话时产生的微小应变,该水凝胶传感器都能精准监测。另外,由于水凝胶传感器具有高的透明度,因此可以对监测部位进行清晰的观察。更重要的是,水凝胶传感器还可以与无线传感装置和智能手机进行结合,实现对人体活动的无线监测。(4)近年来,水凝胶基超级电容器受到了广泛的关注,但由于传统的水凝胶电解质与电极间的相互作用较弱,超级电容器在发生变形时很容易发生分层现象,而且传统的水凝胶基超级电容器也存在着环境稳定性差的问题,极大地限制了传统水凝胶基超级电容器的发展。为了解决这个问题,本部分研究工作基于核苷酸增粘策略,利用水与甘油二元溶剂体系成功制备了具有优异粘性以及抗冻保水性能的有机水凝胶电解质,有效地提升了超级电容器的结构稳定性和环境适应性。有机水凝胶电解质强的粘附性促使了电解质与电极间的牢固结合,进而构建出具有低界面接触电阻的一体化超级电容器,有效地解决了超级电容器层间容易发生分离的问题。该有机水凝胶装配的超级电容器最大的面积比电容为163.6 m F/cm~2。此外,甘油和Li Cl的引入显著提升了有机水凝胶电解质的抗冻性和抗干能力。因此,该超级电容器即使在-20°C的环境中经过5000次充放电循环,电容仍然可以保持90.6%,在开放环境中放置5天后,其比电容仅下降了13.9%。另外,基于一体化的结构设计,即使在弯曲和扭曲等严重变形下,超级电容器的层间也不会错位。该超级电容器被反复弯曲500次后,其电容保持率依然可达86.8%。
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