众所周知，光在介质中的传播过程就是光与物质的相互作用过程。如果介质对光的响应呈非线性关系，光学现象就属于非线性光学范畴，此时，光在介质中传播会产生新的频率，不同频率之间的光波会耦合，独立传播原理和线性叠加原理不再成立。一般的说，非线性光学效应的观测要求使用激光。因此，1960年激光器的诞生使得非线性光学得到了飞速的发展。人们研究非线性光学现象必须借助于有较强非线性光学性质的材料。非线性光学材料在激光的倍频、混频、参量放大与振荡、集成光学、光学通讯、光束转向、光束畸变消除、图像放大与变换、光信息处理、光信号控制、光受限与阈值检验、全光学连接、光计算机等方面具有很好的应用前景。由于有机分子非线性光学材料具有较宽的响应波段、良好的柔韧性、高的光损失伤阈值和较低成本、易于合成、可进行裁剪和修饰等优点而引起了人们的极大关注。已有的理论和实验结果表明，多枝分子具有较强的非线性光学性质，因此，探索多枝形状的强双光子吸收材料是当前研究的热点之一，相对于一维链状分子，该类分子的共轭链长度明显增长，共轭程度明显增大，具有较好的电荷转移特性，双光子吸收截面明显增大。　　本论文主要基于从头计算的量子化学理论，利用含时密度泛函理论和响应函数理论，研究了一系列有机分子的线性和非线性光学性质，讨论了分子结构和性质之间的关系。下面简要介绍本论文的主要研究内容和结果。　　一、多枝分子的单光子和双光子吸收性质。　　在密度泛函理论的水平上，研究了一系列具有星状结构的多枝有机分子的单光子吸收和双光子吸收性质。首先在HF水平优化分子的几何结构，然后利用响应函数研究了分子的单光子和双光子吸收性质。计算结果表明，具有较好平面性和对称性的多枝分子具有较强的双光子吸收特性。　　二、不同?中心的有机分子的线性和非线性光学性质。　　理论设计了一系列一维不对称的有机分子，该系列有机分子为具有不同?中心的推拉型分子，对其线性和一阶超极化率以及双光子吸收截面进行了研究，计算结果表明，以两个双键作为?中心的有机分子比两个三键作为?中心的有机分子具有较大的一阶超极化率，并且增加分子的共轭长度也能有效增加其一阶超极化率和双光子吸收截面。　　本论文共分六章，第一章为综述，简要介绍非线性光学现象及其发展过程，并且介绍了双光子吸收现象的研究历史及现状；第二章介绍了研究分子几何结构及其能级信息的量子化学方法，包括H-F方法和密度泛函理论；第三章介绍了非线性光学的量子力学理论，计算双光子吸收性质的方法，包括态求和方法，少态模型方法，有限场方法以及响应函数理论；第四章介绍了一系列星状多枝结构碳氢化合物的单光子和双光子吸收性质；第五章研究了不同?中心的有机分子的线性和非线性光学性质并对其进行了讨论；第六章进行了总结和展望。