论文部分内容阅读
为了解决目前异相光-Fenton反应体系中反应pH值较低,以及传统单因素实验方法存在的耗时长、成本高且过程复杂的问题,本论文制备了负载有含铁络合物的异相光-Fenton反应催化剂,并运用响应曲面法(RSM)对偶氮胭脂红B的异相光-Fenton降解过程进行了研究,还针对反应体系中可能存在的活性物种进行了检测,推测其反应机理。取得了以下一些研究成果：(1)通过离子交换法成功制备了EDTA-Fe插层水滑石(EDTA-Fe-LDH)异相光-Fenton催化材料。X射线衍射分析(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)等结果表明[FeEDTA]-顺利插入锌铝水滑石(ZnAl-LDH)的层间；经紫外可见漫反射(UV-Vis)图谱分析表明EDTA-Fe-LDH对整个紫外光区域都具有明显的吸收性能；氮吸附-脱附等温线、扫描电镜(SEM)则显示经离子交换法制备的EDTA-Fe-LDH相较于ZnAl-LDH具有更大的比表面积和孔体积。而通过对偶氮胭脂红B的光-Fenton降解实验得出EDTA-Fe-LDH在紫外光辐射下具有较高的催化活性和稳定性。(2)采用Box-Behnken设计(BBD)对异相光-Fenton反应体系的实验条件进行优化,结果显示当pH值为6.54、偶氮胭脂红B的浓度为100 mg/L、过氧化氢的浓度为11.5 mM时具有最佳的反应效果,在此条件下偶氮胭脂红B的实际脱色率和TOC去除率分别为97.27%和90.36%,与BBD设计的预测结果相符。(3)通过实验证实在异相光-Fenton反应体系中有三种活性物质产生：羟基自由基(·OH)、超氧自由基(·O2-)和单线态氧(1O2),并对其产生机理绘制了相应的示意图。此外,还通过UV-Vis扫描图谱及GC-MS等表征手段对偶氮胭脂红B的降解途径进行了分析,发现偶氮胭脂红B分子首先分解为如1-亚硝基-2,4-二甲氨基苯等的具有苯环结构的中间产物,接着随着反应的不断进行,这些中间产物的苯环结构被打开,生成了丁酸等小分子物质,最后彻底矿化为C02和H20。