相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）技术是基于四波混频非线性机制的相干拉曼探测技术,在化学物质分析、火焰温度场分布测量以及生物光子成像领域有着广泛的应用前景。由于具有无标记、非侵入和化学选择性强的成像优点,近年来在生物显微领域尤其得到关注。但以往CARS系统存在体积庞大和调整维护复杂等不足,限制了其应用普及,因此系统轻量化和易用化成为近年来CARS技术的重要发展方向之一。本论文围绕CARS系统中基于孤子自频移效应（SSFS）的波长调谐关键问题,系统地开展了超短脉冲时域重叠估计方法、基于偏振矢量调节的双孤子波长调谐方法和高精度时频复合波长调谐方法的研究,并且进行了多模光纤探针中CARS信号复合波长调谐激发研究,简化了CARS系统结构,促进了系统通用性。本论文具体工作如下:1.提出了基于残余泵浦光的超短脉冲时域重叠估计方法,以保偏光子晶体光纤输出的残余泵浦光作为CARS系统中泵浦脉冲和斯托克斯脉冲之间的时延估计纽带,将总延时量估计分解为斯托克斯脉冲与残余泵浦光之间的色散延时量和泵浦光路与斯托克斯光路之间的光程延时量。当斯托克斯波长在900～1050 nm时,总延时量近似线性增加,时域重叠估计的计算调节斜率为0.141 ps/nm。通过载玻片激发的非共振信号进行了实验验证,测量调节斜率为0.138 ps/nm,与计算值基本一致。基于该方法进行了泵浦光延时量调节,实现了苯甲腈2230 cm-1和3073 cm-1处的CARS信号探测。2.提出了基于偏振矢量调节的双孤子波长调谐方法,通过对注入保偏光子晶体光纤的超短脉冲偏振矢量的幅值和方向调控,实现了可灵活调谐的双斯托克斯光脉冲波长输出,且两个斯托克斯光脉冲波长均可实现300 nm范围内的调谐,对应的可探测分子共振谱范围大于3600 cm-1。在此基础上构建了可以同时检测两个拉曼共振峰的双频CARS系统,并进行了苯甲腈双频CARS信号的同时激发和测量实验研究。当将双斯托克斯波长分别调至948 nm和1031 nm时,同时激发并检测出2230 cm-1和3073 cm-1处的拉曼共振峰。3.提出了一种综合SSFS和线性啁啾脉冲时延的高精度时频复合波长调谐方法,该方法中基于SSFS效应的斯托克斯波长液晶相移控制调谐实现毫秒量级的波长快速扫描,通过线性啁啾泵浦脉冲时延调节将光程变化转换为线性啁啾脉冲对之间波长差的精细调谐。建立了时频复合波长调谐三维光谱图中的信号提取模型,实现了一维拉曼共振谱的准确恢复。通过环己烷、甲醇、乙醇、苯甲腈等样品的CARS三维光谱图测量实验,验证了方法的有效性。4.进行了多模光纤探针中复合波长调谐激发研究,分析了多模光纤探针的色散和非线性参数及其对超短脉冲时域和光谱的影响。超短脉冲在过渡区长度约为5 cm左右的多模光纤探针中传输时,可以保持其特性的稳定。基于多模光纤探针实现了环己烷2900 cm-1处CARS信号的复合波长调谐激发,详细分析了多模光纤模间色散对测量结果的影响,验证了多模光纤探针用于基于SSFS效应波长调谐的CARS系统的可行性。