【摘 要】
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探索高效能源管理的新技术对于减少对不环保的化石燃料的依赖很有吸引力。质子交换膜燃料电池（PEMFC）因其高效率、高可靠性和低或零碳排放而被认为是一种理想的能量转换解决方案。但是,PEMFC阴极氧还原反应（ORR）的反应动力学缓慢,以及常规ORR电催化剂的耐久性差,严重阻碍了PEMFC的大规模开发和商业应用。作为ORR中最活跃的金属电催化剂,铂/钯和铂/钯基纳米催化剂在过去的十年间吸引了人们极大的研
【基金项目】
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国家自然科学基金（21571038）； 国家自然科学基金（22035004）； 贵州省基金（2019-5666）； 贵州省教育厅基金（2021312）；
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探索高效能源管理的新技术对于减少对不环保的化石燃料的依赖很有吸引力。质子交换膜燃料电池（PEMFC）因其高效率、高可靠性和低或零碳排放而被认为是一种理想的能量转换解决方案。但是,PEMFC阴极氧还原反应（ORR）的反应动力学缓慢,以及常规ORR电催化剂的耐久性差,严重阻碍了PEMFC的大规模开发和商业应用。作为ORR中最活跃的金属电催化剂,铂/钯和铂/钯基纳米催化剂在过去的十年间吸引了人们极大的研究兴趣,但同样贵金属铂/钯的储量稀缺且价格昂贵使得其大规模使用受限。基于当前能源和燃料电池的发展,本文通过加入廉价金属铜,通过水热合成法合成贵金属纳米合金,降低其成本,制备出催化活性以及耐久性更好的多功能铂/钯铜基纳米催化剂。一、利用水热合成法,采用乙酰丙酮铂,乙酰丙酮铜为金属前驱体,十六烷基三甲基溴化铵为表面活性剂,抗坏血酸、甲醛为还原剂,N,N-二甲基乙酰胺（DMAC）为溶剂,再添加杂多酸磷钨酸水合物,合成了具有多孔天然储氧功能的PtCu纳米晶体（PtCu3@PWOx）,其中添加磷钨酸水合物为合成的关键。PtCu3@PWOx纳米晶体在酸性介质中的ORR的质量活性为3.94 A mg-1,为Pt/C质量活性的26.3倍,是目前发表的PtCu纳米晶体中质量活性最高的催化剂。在室温（25°C）下,在氢气-空气质子交换膜燃料电池装置中PtCu3@PWOx/C输出的功率密度/电流密度为218.6 mW cm-2/464.1 mA cm-2,远高于PtCu3/C和商用Pt/C。这项工作证明了,构建制备PtCu3@PWOx复合材料有望在室温下为实用的氢-空气质子交换膜燃料电池获得稳定的ORR电催化剂。二、利用水热合成法,为了研究产物中不同贵金属对结构和性能的影响,将Pt这种贵金属金属替换成Pd,合成了PdCu纳米晶体（含杂多酸/不含杂多酸）、Pd纳米晶体（含杂多酸/不含杂多酸）这四种纳米晶体,它们均为小尺寸纳米颗粒。其中所合成的PdCu-2纳米颗粒在碱性ORR以及甲酸电氧化反应中均具有优异的催化活性以及良好的耐久性。其在甲酸氧化反应中的质量活性为4.59 A mg-1,是商业Pt/C(0.556 A mg-1)和商业Pd/C(1.49 A mg-1)的8.26/3.08倍;在碱性氧还原中面积活性/质量活性分别为1.51 mA cm-2/1.73 A mg Pd-1,是Pt/C(0.257 mA cm-2/0.16 A mg Pt-1)的5.88/10.8倍,Pd/C(0.222 mA cm-2/0.1 A mg Pd-1)的6.8/17.3倍,且耐久性测试之后PdCu-2(2.73 A mg Pd-1)的质量活性相对于初始质量活性增加了57.8%。说明PdCu-2具有优异的碱性氧还原催化活性以及耐久性。
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