分子转子是分子机器中的重要一类,这类分子中某特定片段无能垒转动引起的奇异物理特性使其受到了广泛关注。由于硼原子缺电子特性导致了高度离域成键模式的硼团簇,这为分子转子提供了良好的电子结构。2010年,具有双重芳香性平面B–19团簇中内核（B6）相对于外部硼环的无能垒转动被理论研究中发现,并命名为分子马达。随后,一系列平面纯硼团簇(B+13,B20-/2-,B182-,B-40,B-11,B+15)被发现具有相似的流变性。近年来,理论研究发现一系列富硼合金团簇中掺杂的金属能够相对于平面硼环或硼轮做无能垒转动,把平面分子转子从二维平面拓展为三维多层体系(B10C,Mg2B8,Be6B-11,B10Ca,Rh6Be2B6,Mg2Be B8等)。本论文通过对该类分子几何、电子结构及流动特性分析,归纳总结了形成多层分子转子必要的电子结构条件,并按照此策略设计了一系列多层富硼团簇分子转子体系,为丰富功能性分子转子提供重要的理论线索,具体研究内容如下:1.B7M2-和B8M2（M=Zn,Cd,Hg）双层分子转子通过高效的结构搜索手段和高水平的能量确认,我们发现B7M2-和B8M2（M=Zn,Cd,Hg）团簇体系的最低能结构为双层结构,其M2二聚体和硼轮构成了半三明治几何结构。电子结构分析表明该体系具有强的从M2二聚体到硼轮的电荷转移,这不仅导致了双重芳香性（σ+π）硼轮和M–M强共价键,且其引起的静电相互作用为整个团簇体系的稳定性提供了重要的驱动力。我们利用从头算分子动力学模拟发现了B7M2-和B8M2团簇最低能结构中M2二聚体片段能够相对于硼轮做无能垒的转动,类似于一个分子搅拌器,是一类奇异的双层分子转子体系。2.基于平面超配位分子的双层分子转子多层分子转子是一类特殊的分子转子体系,其具有独特的拓扑和键合结构。我们通过已有团簇体系的电子特性分析,归纳总结了构建该类体系的主要电子结构因素:1)多层间电荷转移产生的较强的静电作用;2)层间缺乏强共价键;3)至少一层具有高度离域的σ+π电子云。通过对这些因素的理解,我们发现硼环形成的平面超配位分子具有构建多层分子转子的潜力,并由此设计了60种以X2（X=Zn,Cd,Hg）二聚体和平面超配位分子的双层结构。利用详细的热力学和动力学研究手段,确认了MB7X2-和MB8X2（X=Zn,Cd;M=Be,Ru,Os）体系的基态结构为双层分子转子,其X2二聚体在平面超配位分子上具有无能垒转动特性。本研究工作在很大程度上丰富了多层分子转子体系,并进一步验证了上面所述电子结构因素对设计多层分子转子的有效性和实用性。