锂离子电池Si基复合材料的制备及电化学性能研究

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硅的理论储锂比容量高达4200 m Ah g-1,并且放电电位低至0.2 V(vs.Li+/Li),此外还具有自然储备含量高、成本低和环境友好等优点,是很有发展前景的高比能锂离子电池负极材料。但将硅应用于锂离子电池负极时,其体积膨胀率高达400%,在电池循环过程中会产生严重的电极粉化现象,使其储锂活性位点大量消耗,导致容量快速衰减,而且硅自身的导电性差,使电池内阻增大。以上问题严重阻碍了硅的实际应用。近年来,人们发现SiO2具有高达1965 m Ah g-1的理论比容量,并且也具有与硅类似的优点,因而受到研究者广泛关注。然而,研究发现,SiO2作为锂离子电池负极材料,在脱嵌过程中也会产生不可逆的体积效应,而且SiO2电子导电性较差,以上问题导致其电化学性能较差和初始库仑效率较低。在本论文工作中,设计制备了不同形貌的Si和SiO2基复合材料,并研究了材料组织构造及电化学储锂性能。主要研究内容和结果如下:1.以SiO2/C球为前驱体,间苯二酚和甲醛为碳源,通过简单的原位还原方法成功制备了SiO2/Co/C空心球。该空心球材料表现出了优异的电化学储锂性能。其原因主要为以下两点:(1)独特的三维立体纳米分层空心球构造缩短了锂离子的扩散路径,缓解了体积膨胀效应。(2)超细Co纳米颗粒和碳基体改善了SiO2的电导率,从而提高了SiO2的电化学活性。2.通过高能机械研磨法制备了三元复合材料SiO2-M-乙炔黑(M=Fe、Ni和Cu)。发现乙炔黑和M不仅可以提高SiO2导电性,还可以防止SiO2在充放电过程中的团聚和粉碎现象。此外,过渡金属M可以催化Li-O和Si-O键的断裂,提高材料的充放电容量和锂离子脱嵌的可逆性。因此,SiO2-M-乙炔黑复合材料具有较高的初始库伦效率、高倍率性能和好的循环稳定性。3.以空心SiO2为前驱体,通过镁热还原、CVD碳包覆以及刻蚀法制备了具有双层空心结构的Si@C复合材料。复合材料双层空心结构有利于缓解硅的体积膨胀效应,碳的引入提高了复合材料的导电性,并且可以进一步缓解体积效应,因此,Si@C复合材料显示了较好的电化学储锂性能。
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