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事故容错燃料（Accident Tolerant Fuel,ATF）是在2011年日本福岛核电事故之后,为解决UO2芯块-Zr合金包壳燃料体系在严重事故下的安全性问题而提出的新型核燃料概念,它要求提升燃料在反应堆失去主动冷却系统事故工况下的耐受性。UO2作为当前商用轻水堆中的燃料,导热系数相对较低,使得燃料芯块存在较大的温度梯度,相对容易引发芯块破碎（crack）与重定位（relocation）等问题。而且,芯块升温还会产生较大热膨胀,增加芯块与包壳的相互作用（PCI）。最后,芯块的温度升高还会增大裂变产物在芯块内的扩散能力,使燃料棒的内压升高。因此,提升UO2芯块热导率,降低燃料芯块温度是ATF燃料研究的一个重要方向。提升燃料芯块热导率主要有两种途径,一是提升UO2本征热导率,二是添加高热导第二相。UO2晶体的本征热导率主要受到晶体缺陷、化学计量比及晶界效应等因素的影响。目前提升UO2本征热导率的方式主要是增大UO2的晶粒尺寸,由于UO2的热导率与晶体取向有关,而晶界的存在会在一定程度上降低热导率。晶粒尺寸增大还会提高裂变气体到晶界的扩散距离,从而降低其释放率,提高燃料芯块安全性能。选择合适的添加剂是第二相添加的重要研究内容。。碳化硅（β-Si C）具有化学稳定性高、抗辐照性能好、中子吸收截面低以及熔点高等特性,是ATF热导率增强相和核燃料包壳的重点研究材料。锆（Zr）因其优异的机械、热物理和抗辐照性能,在反应堆中也被广泛使用。本研究使用电化学沉积法制备大晶粒UO2颗粒,以其为燃料相,分别以Si C和Zr为第二添加相,通过放电等离子体烧结技术（Spark Plasma Sintering,SPS）制备高热导复合燃料芯块。与传统烧结工艺相比,SPS工艺能在保持较低烧结温度的前提下,能够制备出密度高、界面接触好、化学反应少的芯块。本研究主要工作如下:首先,采用电化学沉积工艺,利用恒电流电解法获得大晶粒UO2颗粒。经实验发现,以Pt片为工作电极、石墨棒为对电极和Ag/Ag Cl为参比电极,对UO2Cl2（2.5wt%）-Li Cl-KCl混合熔盐进行电解,在沉积条件为500℃、电流密度为5m A/cm~2,电解时间为20h时,获得的UO2颗粒晶粒尺寸为100～400μm,无孪晶等缺陷存在,具有良好的晶体特性。而且,铀和氧的化学计量比为1:2,可避免因超化学计量比所造成的热导率下降问题,因而制得的UO2颗粒晶粒可直接用于复合燃料芯块的制备。用时域热反射测量系统获得了该尺寸下UO2颗粒的热导率为7.10～7.68W m-1 K-1,与UO2理论热导率基本相符。接着,采用放电等离子体烧结技术制备了不同种类的大晶粒复合燃料芯块,发现复合燃料芯块的相对密度都随着UO2颗粒的增加呈现先增加后降低的趋势,但不同第二添加相燃料获得最优密度的体积分数不同。以＞95%理论密度（Theoretical Density,TD）为标准进行比较,UO2-Si C复合燃料芯块的热导率提升更为明显,特别是在高温段热导率最大增幅大于60%。UO2-Zr复合燃料芯块的力学性能提升更为明显,高温下其抗压强度大于250MPa。两种复合燃料芯块热导率与Maxwell-Eucke模型计算结果基本相符。研究了不同燃料芯块的致密化烧结行为,复合燃料芯块的致密化过程分为5个阶段。其中UO2-Si C复合燃料芯块致密化的关键温度区间为1150～1500℃,致密化速率达到2.33（?）10-2mm/s;UO2-Zr复合燃料芯块致密化的关键温度区间为900～1300℃,致密化速率达到1.466（?）10-2mm/s。最后,针对复合燃料芯块在高温下的性能进行了评估。从室温到1200℃,复合燃料的两相之间没有明显的界面化学反应及元素扩散,并且其与锆合金包壳之间也不发生元素扩散,证明了其在正常工况下的稳定性。在高温空气氧化实验中,UO2-Si C复合芯块在350℃时出现了裂纹,其氧化最先发生在两相界面处,主要是UO2氧化起主导作用,Si C在氧化初始时起到阻止作用;而UO2-Zr复合燃料芯块则在300℃时表面就出现粉化,在350℃时芯块已经完全开裂,其氧化最先发生在Zr相,Zr氧化与UO2氧化同时进行,未能起到提升芯块抗氧化能力的作用。在高温蒸汽氧化实验,UO2-Si C复合燃料芯块在整个温度范围内氧化非常有限,即使在1200℃的温度下,重量变化也可以忽略不计,其蒸汽氧化是由Si C氧化起主导作用,阻止了芯块的氧化;而UO2-Zr复合燃料芯块在700℃下就完全粉化,其氧化依然是由Zr氧化起主导作用,未能提升芯块的抗水腐蚀能力。本论文从提升燃料芯块热导率需求出发,同时增大UO2本征热导率和添加高热导第二相,通过SPS工艺制备出两种大晶粒复合燃料芯块,并对其热力学性质以及高温性能进行评估,结果表明:与传统UO2燃料芯块相比,大晶粒UO2-Si C复合燃料芯块在热导率与抗高温氧化性能方面都有了明显的提升,有望成为ATF热导率增强性的候选燃料。